论文部分内容阅读
过渡金属钌催化性能优异,对烃类化合物加氢反应有特殊的活性和选择性。离子液体具有无毒、无蒸汽压等特性,近年来倍受研究者青睐。离子液体催化剂易于与产品分离,属于环保型绿色催化剂。本文以N-乙基咪唑与氯代正丁烷为原料,制备了离子液体[BEIM]Cl,再以离子液体[BEIM]Cl、RuCl2、ZnCl2为组分制备催化剂Ru-Zn/[BEIM]Cl。RuCl2以RuCl3为原料,采用氢气还原法制备。离子液体制备过程中考察了溶剂种类、物料比、溶剂加入量、反应时间、反应温度等对合成过程的影响,优化了合成工艺条件,[BEIM]Cl合成的理想工艺条件是：N-乙基咪唑与氯代正丁烷比例为1：1.2(摩尔比)；溶剂二甲苯加入量为每克N-乙基咪唑0.9mL；共沸温度为103℃；反应时间为18h。在最佳工艺条件下反应时,离子液体的收率可达95%。三价钌还原过程中,采用氢气做还原剂,还原工艺条件是：反应压力1Mpa；反应温度30℃；还原时间20min。离子液体催化剂制备过程中考察了催化剂组分RuCl2与ZnCl2的配比、RuCl2与离子液体[BEIM]Cl的配比对催化剂制备过程的影响。对制备的离子液体催化剂Ru-Zn/[BEIM]Cl进行了苯加氢性能研究,研究发现该催化剂对苯加氢有活性,催化剂活性与催化剂加入量、反应温度、反应压力等有关,催化剂活性越高,生成环己烯的选择性越低,生成环己烷的选择性越高。在下列条件下：RuCl2和ZnCl2的摩尔比为1：8；RuCl2与离子液体[BEIM]Cl的摩尔比为1：40；RuCl2与苯的摩尔比为1：900；苯与水的体积比为2：3；反应压力为0.9Mpa；反应温度为50℃；反应4h时,环己烯的选择性达到31.96%。变换催化剂组成及操作条件：RuCl2与ZnCl2的摩尔比为1：3；RuCl2与离子液体[BEIM]Cl的摩尔比为1：10；RuCl2与苯的摩尔比为1：225；苯与水的体积比为1：10；反应压力为0.9Mpa；反应温度为50℃；反应15h时,苯的转化率可达99%以上,环己烷选择性达99%以上。