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随着国内煤化工及国际上页岩气的开发技术的发展,通过合成气及页岩气合成乙烯、丙烯等小分子的技术已逐渐成熟,因此更进一步的乙烯齐聚合成α-烯烃或芳烃及液体燃料的过程就显得尤为重要。本论文通过水热合成法制备MCM-41介孔分子筛催化剂以及ZSM-5/MCM-41复合分子筛,并通过离子交换负载镍原子合成了控制金属位点和酸性位点的分子筛样品。样品用X射线衍射分析（XRD）、氮气吸脱附分析（BET）、程序升温脱附（NH3-TPD）、程序升温还原（H2-TPR）、元素分析（EDS）、透射电镜（TEM）和傅立叶红外光谱（FT-IR）进行表征。并以乙烯为原料,在固定床微反装置上对MCM-41、ZSM-5、ZSM-5/MCM-41复合分子筛催化剂负载Ni前后的乙烯齐聚反应性能进行了研究。主要研究内容包括以下三个方面:论文的第一部分以工业氟硅酸为硅源、九水合硝酸铝为铝源、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂在70℃下水热合成了一系列不同硅铝比的MCM-41分子筛。XRD和TEM测试表明样品具有规整的六方介孔结构;氮气吸脱附结果表明样品在硅铝比为45时具有最大的比表面积和孔体积,分别为1057 m2/g和0.666 cm3/g;而NH3-TPD结果表明随着硅铝比的减小,分子筛酸量逐渐增多。乙烯齐聚反应结果表明,H型的MCM-41分子筛对乙烯齐聚反应没有催化活性;Ni-MCM-41分子筛对α-烯烃有较高选择性,产物主要为C4和C6烯烃。当硅铝比为25时,乙烯转化率和己烯选择性最高,分别为61.1%和24.6%。镍的负载量和负载方式也对Ni-MCM-41分子筛的乙烯齐聚反应活性也有较大影响,随着镍负载量的增加,乙烯转化率和己烯选择性先增大后减小;而离子交换法制备的镍活性位点比浸渍法制备的镍活性位具有更高的乙烯齐聚效率。论文的第二部分以正硅酸四乙酯为硅源、偏铝酸钠为铝源、四丙基氢氧化铵为结构导向剂合成了含有ZSM-5微结构单元的晶种溶液,再以十六烷基三甲基溴化铵为介孔模板剂在120℃下静态水热晶化合成了ZSM-5/MCM-41复合分子筛。在水热过程初期,在表面活性剂的作用下先形成规整的介孔相;随着水热过程的延续,无定型的介孔结构会向ZSM-5晶相转变。高温下合成晶种,会导致高浓度ZSM-5次级结构单元甚至ZSM-5微晶的形成,其转晶速率也就越快。随着转晶过程的进行,复合分子筛的介孔有序度逐渐降低,酸性逐渐增强。在250℃,2 MPa下的乙烯齐聚反应测试表明,在酸性较弱时,催化乙烯齐聚反应主要倾向于生成C4和C6烯烃;而随着酸性增强,酸催化反应变得显著,C3和C5产物的选择性逐渐增加,异构烯烃的选择性也大大增加。为进一步研究硅铝酸盐催化剂酸性和微孔、介孔孔道结构对乙烯齐聚反应的影响,论文的第三部分选用晶化程度较低但具有规整介孔结构的ZSM-5/MCM-41（72h）-L和晶化程度高但介孔结构较少的ZSM-5/MCM-41（72h）-H与介孔45MCM-41及微孔ZSM-5分别进行乙烯齐聚过程合成烯烃和芳烃活性的对比。比较这四种分子筛样品及其相应的镍交换样品的乙烯齐聚为α-烯烃和芳烃反应活性。与纯MCM-41相比,具有MCM-41和ZSM-5微介孔复合结构的分子筛的酸强度随ZSM-5晶相的增多而明显提高,而复合结构分子筛的酸性低于相同硅铝比的纯ZSM-5分子筛。反应条件对产物分布有较大影响。在250℃、2 MPa下,镍活性位占据主导地位,有利于生成α-烯烃,且孔径对乙烯齐聚反应有明显的影响,介孔相的存在可大大提高反应活性;在450℃、0.15 MPa下,镍活性位可加速脱氢,提高芳烃选择性。乙烯的二聚和三聚反应作为齐聚反应的起始步骤,镍位点对其的催化性能比酸位点更好。研究发现,只有分子筛结构中的强酸位点才能直接催化乙烯的转化。双功能催化剂中的强酸位点可以催化氢转移、异构化、环化等基本步骤,生成烷烃、奇碳数烯烃和支链异构体以及芳烃。反应温度越高,酸位对反应的影响越明显。ZSM-5晶相的微孔结构有利于乙烯在450℃、0.15 MPa的转化,而MCM-41相的介孔结构倾向于乙烯在250℃、2 MPa的转化。在450℃、0.15 MPa时,复合分子筛中介孔的存在使其对芳烃中二甲苯的相对选择性有所提高。