CARR冷中子瞬发γ活化分析技术研究

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冷中子瞬发γ活化分析(CNPGAA,Cooled Neutron Prompt Gamma Activation Analysis)是化学分析领域的一种核分析技术,是利用中子束流轰击靶样品中的核素发生(n,γ)核反应,通过测量激发态所释放的瞬发γ,其寿命小于10-14s,对轻元素或反应截面较大的元素具有高灵敏度、高准确度、非破坏性和多元素同时分析的测量方法等特点。与传统的中子活化分析相比,具有分析速度快,对常规活化分析不能测定的元素H、B、O、C、N等轻元素具有灵敏度高等特性,是常规活化分析技术的一种补充。迄今为止,世界上已有30多个实验室建立了冷中子瞬发γ活化分析技术(H.D.Choi,2000)。近年来该方法在高科技领域的应用研究范围不断增加,如氢燃料电池的化学和物理反应过程研究;武器材料氚(3H)渗透过程研究;储氢材料/过程研究;固体催化剂中氢催化机理研究;核燃料(铀铌合金)等材料氢脆机理的研究;半导体材料(SiO2、Si、GaAs等)的氢改性研究;短寿命(秒级或更短)核裂变参数测定;核材料中毒性元素(如B、Cd)测定;生物材料中的N含量的测定和标准物质中轻元素及多元素定值分析等等。在高科技材料领域、临床医学、生命科学、环境科学、地球和天体化学、考古学、工业和“氢经济”能源等领域发挥了重要作用。而我国在这一领域才刚起步。为了追赶国际潮流,为了达到中国世界大国的地位,随着中国先进研究堆的运行,在国防科工局基础设施项目和自然科学基金项目的支持下,中国原子能科学研究院开展了冷中子瞬发γ活化分析测量系统的研究。本论文即在这样的背景下开展了该项目相关的一些研究工作,利用CARR冷中子导管提供堆冷中子束流,根据瞬发γ活化分析理论和数据模拟设计,建立一套冷中子瞬发γ活化分析系统,论文包括了以下三个方面的主要工作:1、CNPGAA测量装置的设计通过调研,建立了多探测器同时测量的测量室,该测量室采用正方体设计,室内部由夹芯炭化硼材料组成;外部由5cm厚的无上盖的一体化铅铸成的立方体;样品架由聚四氟乙烯组成,待测样品与入射中子构成45度角;两个探测器设置在测量室的外部与入射中子垂直并与待测样品在一条直线上,一边一个;与探测器垂直的测量室壁开孔,孔内壁面用3mm厚的碳酸锂-6覆盖,6Li吸收中子时不产生γ射线,这样既不影响待测元素的γ射线测量,也避免了散射中子和环境γ对本底的影响。在入射中子和出射中子的测量室壁开了一个20mm×20mm的方形孔,供冷中子束流通过,并在冷中子出口50mm处设置了中子束流阻止器,避免了出射中子对环境的影响。该设计的特点是在分析过程的第一步,就尽可能地减少了待测样品与入射中子相互作用产生的散射中子和环境γ的外溢,降低了测量系统的本底,同时也大大降低了散射中子对探测器的损伤。2、CNPGAA低本底屏蔽系统的设计这部分的内容主要是要降低探测系统场外的环境放射性本底。主要考虑了三个方面的设计:一方面是入射中子,本工作根据实验要求瞬发γ活化分析只需要20mm×20mm的冷中子入射束流斑,因而在CARR冷中子导管出口处采用碳化硼、碳酸锂-6、铅块等设置了束流阻止器,和活化分析入射中子束流控制自动开关,保证了非实验时间段的安全。第二方面是研制了软体屏蔽体,该屏蔽体采用胶体、碳化硼和碳酸锂-6等组成,具有耐热、耐辐射、耐酸碱、耐摩擦、抗折皱以及屏蔽中子效果好等特点,同时可以按需要制作成不同的形状和厚度。第三方面则是样品测量室周围的γ射线屏蔽,以进一步降低环境本底。本项目设计了测量室托架,且在中子束流通过的周围用中子软体屏蔽体进行了中子屏蔽,然后在托架上和束流管道、测量室周围都安装了10cm厚的铅块,以屏蔽γ射线。从而有效地降低了测量系统的环境本底。3、CNPGAA系统参数测试在冷中子瞬发γ中子活化分析测量系统建好后,就必须对系统进行测试,以检验其效果或进一步改进。这部分主要内容包括建立瞬发γ获取系统,探测器性能测试和不同种类探测器性能比较,以及对不同种类的样品进行初步分析。瞬发γ获取系统:本工作选取了三种不同类型的γ探测器系统,包括高纯锗(Ge)γ测量系统、锗酸铋(BGO)探测器测量系统和溴化镧(LaBr3)探测系统。这三种探测器都是在不同的场合下常用的探测系统。所以我们首先对三种探测系统进行了γ射线测量调试。固定了各探测系统的高压、放大器,γ能量测试范围等测试参数和测量条件。探测器性能参数测试和性能比较:包括三种探测器能量刻度、效率刻度、γ射线分辨率(半高宽)刻度。刻度的作用是在用于线瞬发γ活化分析测试,由于Cl(氯)的瞬发γ射线能量范围广(400keV-6000keV)和氮(N)的瞬发γ射线能量可达到11Mev,所以被用于探测器刻度源。通过对三种探测器瞬发γ性能测试和比较,其结果显示:能量刻度比较:三种探测器都有很好的能量线性关系。分辨率刻度比较:高纯锗好于溴化镧好于锗酸铋。探测效率比较:三种探测器探测效率均能较好的拟合,探测效率为锗酸铋高于溴化镧高于高纯锗。试验样品的冷中子瞬发γ活化分析:本工作首先利用金片活化法测试了CARR冷中子束流有冷源和无冷源情况下的中子注量率,测试结果为4.8×108n cm-2 s-1和4.1×107n cm-2 s-1,中子注量率比值(有冷源/无冷源)为11.7。其次国内首次采用N元素对该系统的探测器进行了宽能区的能量和效率刻度,灵敏度测量等一些重要参数测定。然后又使用该测量系统对Eu、Au、In、Gd、Al、Fe、Cu、S、Sr等单质和NH4CL、CaCO3、NaCl、MgO、SiO2、B4C等化合物,还有它们彼此混合的混合物和GBW07401、GBW07103等岩石,生物和其他的标准物质进行测量,检验测量系统的性能和寻找到潜在不足之处,另外也对测量结果进行简单分析和拟合,搭建单质和多元素分析数据库。本论文利用CARR提供的管道束流冷中子,通过理论和模拟设计,建立了我国首套冷中子瞬发γ活化分析系统;研制了高效的冷中子屏蔽软体材料;该系统产生的环境本底低,可以使用两个探测器同时测量;研究了高纯锗、溴化镧、锗酸铋等三种探测器用于瞬发γ活化分析的性能差别和优缺点,该结果可以作为在不同的分析环境中使用什么探测系统的参考;同时使用该探测系统对单质元素、化合物以及未知样品的元素进行了实验分析。项目的特点与创新:本工作建立了我国首套冷中子瞬发γ活化分析系统,具有产生的环境本底低和可以使用两个探测器同时分析测量,从而提高了分析速度。
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