污染源颗粒物排放测定技术研究及应用

来源 :上海交通大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:vsrabbithhf
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污染源排放的颗粒态污染物各类表征信息是污染物排放清单、颗粒物来源解析及污染源-环境质量响应模型等研究的重要基础数据,对该类信息全面而准确的测定对有效、精准制订环境空气颗粒物污染防治政策具有重要意义。我国现有的固定源颗粒物测定方法(GB16157)仅关注烟道状况下的颗粒物,所获得的滤筒不能满足后续化学组分分析的需求,也不能代表固定源向环境空气颗粒物的真实贡献,现有的移动源测试方法关注的是颗粒物的排放限值及排放因子,也不能获得颗粒物的化学组分信息。因此采用适当、可行、规范、具有良好质控手段的采样设备对源排放颗粒物进行全面表征,获取及评估其排放量、排放组分等信息成为亟待解决的科学问题及技术问题。基于“大气中心观”的测试理念,本研究在现有污染源测试体系的基础上完善了污染源颗粒态污染物测试技术体系,研发了采样设备并建立了相应的测试方法,在燃煤源、燃生物质源、燃气源、餐饮源及流动源进行了外场测试及应用,得到了典型污染源可凝结颗粒物及细颗粒物的排放特征,从而为本市及我国细颗粒物污染防治工作提供技术支撑。研发的CPM采样设备与方法与我国现有固定源颗粒物测定体系有较好的衔接性,可在FPM测试的同时进行CPM测试。使用质量浓度评估方法对CPM采样设备的停留时间进行了现场验证,根据不同源现场实测结果确定了停留时间。使用本研究研发的设备建立的测定方法检出限为0.28mg/m3,与基于EPA方法的测定结果有较好的一致性,精密度优于EPA方法。对稀释采样系统的模拟效果影响因素进行了讨论,并使用质量浓度评估方法通过现场实验验证了典型污染源烟气状况下的最小稀释比及最短停留时间。在此基础上研发了适用性较强、通用性、模块化及自动化的稀释采样系统(SEMC系统),并建立了针对固定源、流动源及有组织排放餐饮源的颗粒物样品采集及分析方法。基于稀释比稳定性、采样通道的流量平行性、混合均匀性及气密性对SEMC系统进行了评估,120组实时稀释比围绕设定值波动,相对标准偏差(RSD)为0.51%;18次测试结果各通道流量与均值的相对误差小于0.1%;10次采样过程Teflon通道质量浓度相对偏差小于10%;系统抽取负压后在30s内负压下降≤0.2kPa;该系统与国外系统(DRI-b型稀释采样系统)PM2.5质量浓度具有较好的一致性,但SEMC测试结果的精密度更好。对典型燃煤源、燃气源、燃轻油源及燃生物质源的CPM进行了现场测试,结果表明,固定源的FPM平均排放浓度为16.0±1.9mg/m3,CPM平均排放浓度为19.0±2.1mg/m3,TPM平均排放浓度为35.0±2.7mg/m3。各类固定源中,CPM对TPM的贡献为在41.4%68.3%之间,平均值为58.0%。现有污染物控制设施(FF、ESP及WFGD)对FPM可有效去除,但对CPM影响有限。不同燃料种类的固定源中CPM的质量浓度组成差异较大,滤膜贡献在16.2%41.9%之间,冷凝液中无机组分贡献在52.3%75.0%之间,冷凝液中有机组分贡献在1.6%8.8%之间。CPM滤膜中地壳元素占总量的30.0%,其次为有机物(24.5%),硫酸盐为22.0%,未识别组分为15.2%。对于单物种而言,质量百分比较高的组分为SO42-、OC、Al及Ca2+。燃煤源CPM冷凝液中SO42-浓度最高,对水溶性离子的当量分析表明冷凝液中酸性较强。对燃煤、燃生物质、燃气等典型固定源、不同菜系的餐饮源及内河船舶流动源进行了基于稀释方法的现场测试,得到典型污染源细颗粒物的质量浓度排放状况,并建立了相应污染源的源成分谱。基于本研究的测试结果,所测固定源的PM2.5质量浓度均值为7.3±0.7 mg/m3(范围为1.9 mg/m312.2 mg/m3之间),PM2.5/FPM的比值均值为0.64±0.06(范围为0.280.90之间)。餐饮源有组织排放的细颗粒物浓度在0.3250.693mg/m3之间,其质量浓度约比周边环境高一个数量级。燃煤源成分谱中,含量较高的组分为SO42-,Ca2+,Al,Ca,Fe,S以及OC;生物质成分谱中,含量较高的组分为K+及Cl-;燃气源成分谱中,含量较高的为TC及NO3-,燃气源的[NO3-]/[SO42-]为5.7,远高于其他的固定源。船舶源成分谱中,含量较高的组分为OC、EC、SO42-以及S。POM是餐饮源细颗粒物中最为主要的化学组分,约占总质量的69.1%77.1%。POM中可定量的有机物约占总质量的3.86.5%,其中非饱和脂肪酸含量最高,其次为饱和脂肪酸。正构烷烃、多环芳烃、二元羧酸、单糖酸酐及固醇类含量远低于脂肪酸含量。在SCS(四川菜系餐厅)与ITS(意大利菜系餐厅),油酸是含量最高的有机物种,对于SHS(上海菜餐厅)则为亚油酸。三家餐厅在正构烷烃、饱和脂肪酸、二元羧酸、单糖酸酐及固醇类中的主导物种及在正构烷烃和脂肪酸中的分布规律类似。基于不同源间的分散系数(CD)评估表明,即使同为燃煤源,之间的源谱也有不小差异,但基于同一设备和方法得到的燃煤源谱差异较小。不同燃烧方式对生物质源的成分谱有较大影响,燃气源成分谱与其他燃料种类的固定源有较大的差异。有组织排放的餐饮源中,中式餐饮之间的源谱差异要小于中式餐饮与西式餐饮。不同地域的船舶源谱差异较大。鉴于源谱较大的差异性,使用通用性的设备和方法开展局地化的源成分谱测试工作十分必要。
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