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石墨烯具有优异的物理化学性质,自2004年成功分离以来,它成为继富勒烯、碳纳米管等碳基材料之后的明星材料,在材料科学与凝聚态物理学领域获得广泛关注,展现出丰富的物理现象及广阔应用前景。同时,石墨烯的发现也打破了之前二维材料无法单独存在的理论预言,引领了二硫化钼、六方氮化硼、单层锡、黑磷、硅烯、锗烯等二维材料的研究热潮。 化学气相沉积法(CVD)生长石墨烯具有生长面积大、结晶质量好、成本低廉、容易转移到其他基底材料上等优点,而备受关注。本论文利用自制CVD系统,以铜箔为基底生长石墨烯及掺杂(同位素掺杂、氮掺杂)石墨烯,通过同位素标定技术研究其生长机理,并利用微区拉曼光谱仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱(XPS)等对其性质进行表征。 在石墨烯的生长方面,本文首先在表面自限制成核生长单层石墨烯以及微腔CVD生长双层石墨烯等生长机制的基础上,研究发现了铜箔生长石墨烯成核过程中碳扩散的第三种方式,即碳在铜衬底上的穿透式扩散。这种扩散方式是形成多层石墨烯的主要原因。通过同位素标定技术和拉曼光谱仪详细表征了多层石墨烯的形成机理。 其次,单晶石墨烯的生长对制备以石墨烯为基础的电子元器件具有重要意义。本文利用氧化石墨烯为晶种,通过合理设置合成工序,成功实现了石墨烯晶向可控生长。 同时,在生长得到的铜基石墨烯基础上,本文针对石墨烯的防腐蚀性,研究了石墨烯的抗氧化性能。发现石墨烯边缘和铜箔间的原电池效应导致这部分覆盖的铜箔氧化腐蚀的更快。随着边缘的逐步氧化,最后石墨烯覆盖的铜箔被严重氧化,且氧化程度比未被石墨烯覆盖的区域更严重。 在掺杂石墨烯生长与表征方面,本文首先研究了同位素掺杂石墨烯的声子行为。发现13C的出现导致石墨烯的拉曼谱峰位置发生红移,并且红移的大小和拉曼模的频率有关,频率越高则频移越大。同时,我们也发现随着13C浓度从1%升到50%,半高宽会增大;而相反,随着13C浓度继续从50%增大99%,半高宽会减小。掺杂过程中,同位素浓度的变化导致,声子散射概率发生变化,声子的寿命受到影响。根据半高宽数值我们估算得到自然丰度情况下及同位素浓度为50%时,iTO声子的寿命分别为15.3 ps和0.72 ps,在误差范围内,与理论计算值符合的很好。 化学掺杂也是调控石墨烯电子性质的重要手段,不仅能使石墨烯表现为p型或n型导电,还能改变其能带结构,从而将其由半金属转变为半导体。本文首次提出使用尿素(urea:CH4N20)和甲烷(CH4)分别作为氮源和碳源,利用CVD系统生长大面积氮掺杂石墨烯的方法。这种方法成本低廉,技术成熟具有很好的扩展应用前景。扫描电子显微镜和原子力显微镜表征结果表明生产得到的石墨烯为连续均匀单层石墨烯。掺杂氮含量约为3.72atom%,为已报道固态氮源掺杂方法中较高含量。XPS结果显示氮掺杂类型主要为吡咯型掺杂。由于掺杂效应和应力的改变,拉曼光谱谱峰位置随着掺杂浓度的增加发生蓝移,同时声子的散射概率增加,降低了声子的寿命,使得拉曼谱峰半高宽增宽。且ID/ID约为1.2。表明缺陷类型为边界缺陷。电学测试结果表明氮掺杂石墨烯为n型导电类型,其狄拉克点位于-52.9 V。测得载流子迁移率为74.1cm2/Vs,接近已报道的最高值。