【摘 要】
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钢渣是炼钢过程中产生的固体废弃物,是钢铁企业排放量最大的冶金渣之一,但其资源化利用率低,不妥善处理不仅占用土地、污染环境,而且还会造成严重的资源浪费。关于钢渣还原提取铁资源的研究,目前主要采用碳热法,与此工艺相比,本研究采用铝灰还原熔融钢渣新工艺,在充分利用钢渣余热的同时完成钢渣中有价组元的提取回收和尾渣安定化处理,具有金属收得率高和冶炼成本低等诸多优点。然而,在冶炼条件下铝灰中主要组元的溶解动力
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（No. 51574065, 51574066,51774072,51774073）； 十三五国家重点研发计划（2017YFB0304201,2017YFB0304203）；
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钢渣是炼钢过程中产生的固体废弃物,是钢铁企业排放量最大的冶金渣之一,但其资源化利用率低,不妥善处理不仅占用土地、污染环境,而且还会造成严重的资源浪费。关于钢渣还原提取铁资源的研究,目前主要采用碳热法,与此工艺相比,本研究采用铝灰还原熔融钢渣新工艺,在充分利用钢渣余热的同时完成钢渣中有价组元的提取回收和尾渣安定化处理,具有金属收得率高和冶炼成本低等诸多优点。然而,在冶炼条件下铝灰中主要组元的溶解动力学和铝灰还原过程中还原动力学尚缺乏系统研究。本文在国内外关于钢渣还原反应以及溶解动力学研究状况的基础上,基于高温动力学实验,考察了还原进程中熔渣成分和碱度对铝灰主要组元溶解以及不同温度对还原反应的影响规律,分别建立了铝灰中Al2O3溶解动力学模型和铝灰还原熔融钢渣中FeO的还原动力学模型,确定了溶解和还原过程的限制性环节,同时,结合实验结果以及溶解界面微观结构分析,探讨了Al2O3的溶解机理。论文所得主要结论如下。（1）在1550℃条件下,不同熔渣还原进程中熔渣成分和碱度对铝灰中Al2O3溶解量和溶解转化率均有重要影响。随着渣中FeO还原度和碱度的增加,Al2O3溶解量和溶解转化率均逐渐降低。在熔渣中FeO还原度为0%时,Al2O3的溶解转化率是高FeO还原度条件下的2.21～3.13倍;碱度为2.99时Al2O3的溶解转化率为碱度为3.49时的1.18倍,且碱度对溶解转化率和溶解量的影响程度小于渣中FeO还原度的影响。（2）Al2O3球在初始熔渣中溶解时,溶解界面中无富集带生成,随着还原反应进行,当熔渣中FeO还原度大于50%后,熔渣—Al2O3球溶解界面处会形成Mg元素富集带,检测富集带中的物相主要为CaAl2O4和MgAL2O4。且富集带中MgAl2o4相分布较为分散,不会影响熔渣中各组元的扩散,对Al2O3的溶解速率影响较小,因此生成的MgAl2O4相并不会成为溶解的限制性环节。（3）随着还原反应的进行,Al2O3的溶解机理会发生改变,而仅熔渣碱度变化并不会改变Al2O3球的溶解机理。整个Al2O3溶解过程为:在Al2O3组元向熔渣中扩散的同时,渣中组元也迅速向Al2O3球中进行扩散,即伴随渗渣的Al2O3溶解至熔渣中的过程。（4）基于无产物层生成的缩粒模型建立出Al2O3溶解动力学模型,再结合实验结果可得,随还原反应的进行,Al2O3球在初始熔融钢渣中溶解时主要受边界层扩散传质和界面反应联合控制;当熔渣中FeO还原度达到50%和100%时限制性环节均为边界层扩散传质。而不同熔渣碱度条件溶解时,Al2O3溶解的限制性环节均为边界层扩散传质。熔渣中FeO还原度由0%上升到100%时,界面化学反应速率常数由2.21×10-6 m/s下降到2.06×10-6 m/s,边界层扩散速率常数由4.92×10-9 m2/s降低到4.35×10-9 m2/s;熔渣碱度由3.49降低到2.99时,化学反应速率常数由2.12×10-6 m/s升高到2.15×10-6 m/s,边界层扩散速率常数由4.48×10-9 m2/s增加为4.73×10-9 m2/s。随着还原反应的进行会逐渐阻碍铝灰中Al2O3向熔渣中溶解。（5）温度对铝灰还原熔融钢渣有显著的影响,温度越高越有利于渣中FeO的还原,其还原率和还原速率均大幅度提升,1600℃熔渣中FeO还原率为1550℃条件时的1.18～1.58倍,且反应600 s时,各温度条件下渣中FeO还原率均超过95%。从整个还原进程来看,还原反应速率远大于铝灰组元溶解速率。（6）确定了铝灰还原熔融钢渣中FeO的反应为一级反应。以液滴反应模型为基础,建立了铝灰还原熔融钢渣反应动力学模型,根据动力学模型再结合实验数据可得,反应的综合速度常数随温度升高而增大,温度由1550℃上升到1600℃时,还原反应的综合速率常数由1.10×10-6 m/s增加到1.43×10-6 m/s,反应活化能为143.25 kJ/mol。铝灰还原熔融钢渣中FeO反应的限制性环节为反应生成Al2O3在熔渣中的扩散。
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