【摘 要】
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化石燃料的大量燃烧造成了严重的环境污染,所以亟需开发清洁能源来替代传统化石能源。具有高能量高密度和零碳排放的氢气被广泛认为是实现世界碳中和及未来能源可持续发展的最有希望的候选者。从长远来看,氢经济结构将会替代化石能源体系,达到全球环保可持续发展的目标。在各种制氢技术中,电化学水分解技术因其高效率和便利性而被看作一种有吸引力、有前途且可靠的未来能源技术。尽管如此,电化学水分解技术仍需要一种高效的电催
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化石燃料的大量燃烧造成了严重的环境污染,所以亟需开发清洁能源来替代传统化石能源。具有高能量高密度和零碳排放的氢气被广泛认为是实现世界碳中和及未来能源可持续发展的最有希望的候选者。从长远来看,氢经济结构将会替代化石能源体系,达到全球环保可持续发展的目标。在各种制氢技术中,电化学水分解技术因其高效率和便利性而被看作一种有吸引力、有前途且可靠的未来能源技术。尽管如此,电化学水分解技术仍需要一种高效的电催化剂来提高析氢反应和析氧反应的缓慢的动力学速率。本文通过界面空位工程、金属与功能分子复合界面工程和界面掺杂工程的策略合成了一系列铑（Rh）基纳米材料,并应用于电解水制氢研究。主要探究内容如下:（1）本章通过使用界面空位工程策略提高贵金属电催化性能和金属的原子利用率从而提高催化剂的催化活性。使用碗状碳材料作为底物时不仅为锚定金属原子提供了稳定的基底而且其金属和底物之间的强相互作用可提高催化剂的催化活性,同时与金属相邻的碳原子也形成了额外的活性位点进一步提高整体的催化活性。在本章中富含空位的碗状碳材料与Rh纳米颗粒（Rh@HCNs）耦联,在保证催化效率的同时大大降低了贵金属的用量。具体而言,Rh纳米颗粒被这些碳空位捕获并有目的地锚定在富含空位的碳碗中,从而防止Rh纳米颗粒的聚集保证金属粒子的高度分散。在强碱和强酸的恶劣条件下,Rh@HCNs达到10 m A cm-2的电流密度仅需要42 m V和38 m V的过电位。（2）本章中通过使用贵金属与功能分子的界面工程策略改善材料的比表面积、电导率、扩散系数和金属原子利用率从而提高催化材料的内在活性。通过溶剂热法合成了一种利用聚乙烯亚胺功能化的类刺球状的多孔Rh纳米结构,其结构由厚度为1.2 nm的二维Rh纳米薄片自组装结合形成。聚乙烯亚胺上的?NH2作为良好的电子供体,可以调节刺球状Rh纳米片（Echinops-like Rh PNNSs）的电子结构以降低表面水分子的吸附能增加OH-的吸附能。同时,聚乙烯亚胺上的?NH2基团可以在中性条件下特异性地富集水分子,从而促进水的吸附。合成的Echinops-like Rh PNNSs具有析氢活性突出、过电位低、塔菲尔斜率低和稳定性优异等特点。在中性介质中,需要79.5 m V的过电位就可以达到10 m A cm-2的电流密度。当使用Echinops-like Rh PNNSs分别作为海水分解的阳极和阴极催化剂时,仅需1.61 V的槽电压即可达到10 m A cm-2的电流密度,大大提高了海水分解的效率。（3）本章通过使用无机金属原子界面掺杂策略最大限度激活催化剂活性位点数量,提高催化剂的催化活性。通过简单的一步溶剂热还原法控制金属前驱体的还原速率设计合成了Rh原子修饰的铂（Pt）Rh纳米线(Pt Rh0.02@Rh NWs),其在析氢反应和EGOR反应中均表现出优异的催化性能。金属共掺杂产生的界面应变效应有效调节了Pt、Rh的电子结构,有助于引入异原子活性中心和诱导晶格应变,实现优异的电催化性能。Pt Rh0.02@Rh NWs在碱性淡水和碱性海水中都表现出了优异的HER性能,在10 m A cm-2的电流密度下分别具有30.6 m V和45.8m V的极低过电位和39.1 m V dec-1和39.5 m V dec-1的塔菲尔斜率。同时,由于特殊的一维结构和合金特性,Pt Rh0.02@Rh NWs也表现出优异的稳定性。以Pt Rh0.02@Rh NWs分别作为电解槽的阴极HER和阳极EGOR的催化材料时,Pt Rh0.02@Rh NWs（HER）‖‖Pt Rh0.02@Rh NWs（EGOR）的槽电压仅需0.69 V即可达到5 m A cm-2的电流密度,远小于Pt Rh0.02@Rh NWs（HER）‖Pt Rh0.02@Rh NWs（OER）的电压。同时,电化学原位傅里叶变换红外光谱结果表明,合成的Pt Rh0.02@Rh NWs促进了EG的氧化,使乙二醇转化成了具有高价值的乙醇酸。证实在Pt NWs表面修饰的Rh原子可以提供有效的应变效应进而优化活性位点,为设计高效耐用的双功能催化剂开辟了新的策略。
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