随着工业发展与社会进步,世界各地能源消耗剧增,化石能源大量燃烧导致二氧化碳排放量巨大,温室效应显著。与此同时,作为清洁能源的天然气储量丰富,但在远距离运输及存储方面成本较高,因此甲烷被考虑就地转化成具有高价值的化工产品。甲烷干重整技术（Dry reforming of methane,DRM）能够将甲烷和二氧化碳这两种温室气体转化为合成气,为精细化工制取甲醇、费托合成等提供原料。传统甲烷干重整以高温热催化为主,存在对设备要求高、能耗高、操作复杂等诸多问题。由于低温等离子体产生的大量高能活性粒子（电子、激发态离子和分子、自由基等）能够在室温下对两种化学性质稳定的气体进行活化,实现常温常压下的甲烷干重整,因此低温等离子体甲烷干重整技术备受研究者青睐。本文结合目前已有文献报道对等离子体应用于甲烷干重整的实验进行了探索性研究,针对目前低温等离子体甲烷干重整转化率低及能量效率低的研究现状,本文依据发展迅猛的脉冲功率技术,提出将脉冲放电等离子体应用于甲烷干重整反应。本文分别搭建了大气压微秒和纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体实验平台并对大气压脉冲介质阻挡放电的放电特性、光学特性以及转化特性进行了参数化实验研究,分析了不同参数下的放电过程和反应过程。本文采用发射光谱诊断技术对纳秒脉冲介质阻挡放电干重整过程进行了光谱拍摄,并结合拍摄到的中间产物对干重整反应路径进行了推测与归纳。大气压脉冲介质阻挡放电实验结果表明,微秒脉冲和纳秒脉冲在单脉冲周期内均存在正向放电和反向放电两个过程,且每个放电过程均包含预击穿、击穿以及熄灭三个阶段。两种脉冲介质阻挡放电均表现为典型的丝状放电,放电通道的密集程度受放电参数变化影响。其中,微秒脉冲的反向放电明显弱于正向放电,其单脉冲能量主要集中在正向放电过程,当增大脉宽时,其反向放电增强。纳秒脉冲的单脉冲周期内的能量分布受波形（上升沿、下降沿及脉冲顶宽）变化影响,上升沿和下降沿越短,放电空间内的初始电场越强,放电的瞬时功率越高。同时,增大脉冲频率和电压峰值均会增强放电,获得较高的能量注入。实验的转化结果表明相比于传统交流介质阻挡放电转化过程,纳秒脉冲介质阻挡放电干重整过程可以获得更高的能量转化效率。这是由于脉冲的较短上升沿能够快速电离气体,使得电子在超短时间内被加速,而重粒子获得的能量较小,因此在脉冲放电中能量利用率较高。脉冲介质阻挡放电等离子体转化实验表明,两种放电的主要气态产物都是H₂、CO和C₂H₆,同时伴有少量的C₃H₈和C₄H₁₀产生。甲烷和二氧化碳的转化率随着放电过程中能量注入增多而增高,但与此同时,由于甲烷深度氧化生成的液态产物和高碳烃增多,会导致主要产物选择性和碳氢平衡降低。在纳秒脉冲介质阻挡放电转化实验中,当重复频率为10 kHz时,甲烷和二氧化碳的转化率分别高达42.5%和26.5%,其对应的能量转化效率为6.8%。此外,在纳秒脉冲介质阻挡放电转化实验中,缩短上升沿或下降沿均可以获得更高放电瞬时功率和较低的总放电功率,这是由于较大的电压变化率可以为放电提供更高的初始场强,产生瞬时的高密度电子群,从而可以同时获得较好的转化效果和能量转化效率。对大气压纳秒脉冲介质阻挡放电甲烷等离子体中活性自由基进行发射光谱诊断,结果表明在干重整反应过程中产生了H、CH、C₂、CO、CO₂⁺和O等自由基,验证了一些主要产物的生成。通过LIFBASE软件对CH（A²△→X²Π,0-0,431.2 nm）带系谱线进行拟合得到了该粒子的振动温度和转动温度分别为6500±1000 K和547±10 K,两种温度间的较大差异表明该等离子体内部的不平衡性较为显著;本文采用H_α谱线拟合得到纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体的电子密度高达6.75×10²¹ m^-3,显著高于传统交流介质阻挡放电等离子体中的电子密度,这一方面得益于纳秒脉冲的短上升沿,另一方面是由于螺纹电极的尖端以能够增强局部电场。