多级孔分子筛是一种多孔催化材料,其较高的比表面积、密集且强的酸性中心和较好的水热稳定性等优点在吸附、分离和化工过程中广泛应用。本研究论文在已有的工作研究基础上,采用水热法和后脱硅重结晶合成一系列不同硅铝比和负载金属的MEL分子筛催化剂,在均三甲苯与苯甲醇液相傅克烷基化中进行催化性能评价。第一,采用水热法和后脱硅重结晶方法合成不同硅铝比负载铁的多级孔MEL分子筛,经过一系列表征以探究合成MEL分子筛的孔结构参数、形貌、酸性性质和铁物种的化学状态,并以均三甲苯与苯甲醇的烷基化进行催化效果评价,探究酸性与铁物种的协同效应对烷基化过程的影响。经过后脱硅重结晶过程后晶型未受到破坏,介孔孔径较为均一,铁物种在MEL分子筛中较为均匀分散且以Fe³⁺为主,而铝物种平均分布在直行孔道和交叉孔道。均三甲苯与苯甲醇的液相烷基化反应的活性测试可知,全硅MEL分子筛没有活性,含有硅铝比的H-MEL分子筛苯甲醇转化率为28.24%,负载铁的多级孔H-MEL@Fe-x苯甲醇转化率大于70%,因此铁物种的引入极大的提高了烷基化反应的活性。另外,引入铁物种后不利于烷基化过程,因此选择性较低,由于铁的存在氧化还原性质占主导并且阻碍了二苄醚的水解,进而导致了烷基化选择低。总的来说,铁物种的引入提高了均三甲苯与苯甲醇液相烷基化的活性,但不利于烷基化产物BTMB的生成。第二,采用水热法和后脱硅重结晶过程合成不同硅铝比负载铜的一系列多级孔分子筛,并在均三甲苯与苯甲醇的液相烷基化中进行催化剂活性评价。后脱硅重结晶过程引入了铝使得分子筛具有Br?nsted酸,有利于三甲苯与苯甲醇的液相烷基化反应。铜物种在MEL分子筛中主要是以Cu²⁺的形式存在,且在骨架中均匀分散。烷基化过程有很高的选择性,由于铜物种引入促进了均三甲苯活化,使其与苄基碳正离子反应生成BTMB,进而烷基化过程有很高的选择性。因此Br?nsted酸主导了烷基化过程的活性,铜物种则与选择性有关。第三,采用水热合成和后脱硅重结晶过程制备了一系列负载铁和铜的多级孔分子筛,经过形貌,孔隙参数,酸性和扩散性能的表征,并结合均三甲苯与苯甲醇的液相烷基化进行催化剂活性评价。双金属多级孔分子筛随着铁负载量的增加提高了外表面积和介孔孔容从而暴露更多的Br?nsted酸,而且两种过渡金属在分子筛中较为均匀分散,铜和铁物种主要的存在形式为Cu²⁺和Fe³⁺,随着铁的负载量增多则氧化能力增强,由于双金属的协同作用改变了氧化还原能力。均三甲苯与苯甲醇的傅克烷基化反应进行催化活性评价中,仅负载铜的MEL多级孔分子筛催化活性低,但是选择性高。负载双金属后活性随着铁的负载量增加而增加,而选择性则随着铁的负载量增加而急剧下降。与Fe³⁺相比,Cu²⁺由于较低的氧化性从而形成苄基碳正离子的能力较弱,但活化了三甲苯并与苄基碳正离子反应导致了较高的BTMB选择性,而Fe³⁺活化苄基碳正离子的能力较强,促进了分子间脱水形成二苄醚,且二苄醚在Fe³⁺中不能水解成烷基化试剂进一步与三甲苯反应形成烷基化产物,因此导致了BTMB选择性下降。总的来说,通过改变铜物种和铁物种之间的负载量,能够调控烷基化过程的活性与选择性。