铁基金属氧化物电极的制备及其电催化氧化苯酚研究

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本文以钛基金属氧化物电极的制备和改性为主要内容,开展了电极电催化氧化苯酚性能、改性以及苯酚降解工艺条件优化等方面的研究工作。具体研究内容和结果如下:  (1)采用电沉积法制备了Ti/SnO2-Sb2O3、Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2-Sb2O3/MnO2三种电极。运用SEM、循环伏安法、析氧极化曲线、Tafel曲线和电极寿命测试分别对电极进行了表征,同时分析了电极电解生成的HO·自由基,并以苯酚为目标物,比较了三种电极的电催化活性。实验结果表明,Ti/SnO2-Sb2O3电极的析氧电位最高,生成HO·自由基最多,电催化活性最强,对苯酚的降解率为85.9%,但其使用寿命和耐腐蚀性能不如Ti/SnO2-Sb2O3/PbO2电极。苯酚在各电极上的氧化降解均遵循一级反应动力学方程。  (2)通过往电镀液中添加不同浓度的表面活性剂TritonⅩ-100对Fe-PbO2电极进行改性,制备了高活性的Fe-PbO2/T(Ⅹ)-100电极。采用SEM、XRD、析氧极化曲线、Tafel曲线和电极寿命测试对电极进行表征,分析了电极电解生成的HO·自由基,并通过苯酚降解实验来比较不同浓度的TritonⅩ-100对电极电催化活性的影响。实验结果表明,表面活性剂可以控制电沉积过程中电极表面晶粒的生长速度,从而使得其晶粒尺寸变小,电极比表面积增大,电催化活性增强。苯酚降解实验表明当TritonⅩ-100的浓度为6 mmol/L时,Fe-PbO2电极电催化活性最强,对苯酚的降解率为89.8%。电化学实验结果表明改性后电极的析氧电位上升、使用寿命延长、耐腐蚀性增强、电极产生的HO·自由基也增多。  (3)使用Ti/SnO2-Sb2O3/Fe-PbO2/T(Ⅹ)-100电极处理模拟苯酚废水,考察了电解质的浓度、电流密度、苯酚起始浓度、电极间距、溶液pH值五种工艺条件对苯酚降解的影响。实验结果表明该电极降解苯酚的最佳工艺条件为:电解质浓度为0.5 mol/L、电流密度为60mA/cm2、苯酚起始浓度为250 mg/L、电极间距为2 cm、pH=7。在最佳工艺条件下,2h后苯酚的去除率可达83.7%。以异丙醇为HO·捕获剂,并通过紫外可见光谱对苯酚的降解机理进行初步探究。
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