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长期露天堆放或用于回填的煤矸石在风化作用下,其中污染物的释放直接影响周边水体和土壤环境,并可通过食物链对人体健康产生危害。露天堆放和用于回填的煤矸石所处环境的开放性不同。本文以陕西省燎原、新星和下峪口3种不同硫含量的煤矸石为研究对象,探讨开放和封闭系统中煤矸石污染组分释放的地球化学过程,阐明系统的开放性对煤矸石中污染组分释放的影响机理。主要研究结果如下:(1)开放和封闭系统中,3种硫含量煤矸石浸出液整体上都呈弱酸性/中性。3种硫含量煤矸石浸出液的pH、Ec和COD随时间上升,Eh随时间下降。相对于封闭系统,开放系统中不同硫含量煤矸石浸出液的pH、Ec和Eh的平均值更高,COD平均值更低。通过分析系统的开放性对不同硫含量煤矸石浸出液常规指标的影响程度可知:(1)高硫、中硫煤矸石浸出液的综合指标受系统开放性的影响顺序均为COD>Ec>Eh>pH,低硫煤矸石的为Eh>COD>pH>Ec;(2)系统的开放性对3种硫含量煤矸石浸出液pH的影响顺序为:低硫>高硫>中硫,对Ec和COD的影响顺序都为:中硫>高硫>低硫,对Eh的影响顺序为低硫>中硫>高硫。(2)开放和封闭系统中,3种硫含量煤矸石中常量组分(Ca2+、Mg2+、总硬度、HCO3-浓度和SO42-)的释放量均随时间不断增加。相对于封闭系统,开放系统中高硫、中硫煤矸石释放出的Ca2+、Mg2+、总硬度、HCO3-、碱度和SO42-的量更高;开放系统中低硫煤矸石释放出的HCO3-、碱度和SO42-的量更高,Ca2+、Mg2+和总硬度的量更低。通过分析系统的开放性对不同硫含量煤矸石浸出液常量组分的影响程度可知:相对来看,3种硫含量硫煤矸石释放出的SO42-,HCO3-和碱度受系统开放性的影响较大,Mg2+、总硬度和Ca2+受系统开放性的影响较小;相对于中硫和低硫煤矸石,开放系统更能促进高硫煤矸石中常量组分的释放。(3)整体来看,开放和封闭系统下,3种硫含量煤矸石中微量组分(Pb和Fe)的释放量均随时间不断降低。相对于封闭系统,整体来看,开放系统中煤矸石释放出的Fe和Pb浓度平均值更高。通过分析系统的开放性对不同硫含量煤矸石浸出液常量组分的影响程度可知:煤矸石释放出Pb受系统开放性的影响比Fe更明显;系统的开放性对不同硫含量煤矸石释放出的Fe的影响顺序都为:中硫>低硫>高硫,对Pb的影响顺序都为:低硫>中硫>高硫。(4)开放和封闭系统下,在整个浸泡过程中,方解石、白云石和石膏相对于3种硫含量煤矸石的浸出液都始终未达到饱和,有继续溶解的趋势。3种硫含量煤矸石浸出液中的石膏都比方解石和白云石更容易发生沉淀。整体来看,相对于封闭系统,开放系统下煤矸石浸出液中溶解了的白云石、方解石和石膏的量更多。(5)在煤矸石-水作用过程中,相对于封闭系统,开放系统能够持续提供O2,促使煤矸石黄铁矿的氧化溶解,从而使煤矸石中Fe的释放率升高。开放系统中更多黄铁矿氧化释酸,促使煤矸石中更多含Pb矿物的溶解,使得煤矸石中Pb的释放率升高。开放系统持续地提供CO2,促使煤矸石中更多碳酸盐矿物(方解石和白云石)的溶解,使得煤矸石中HCO3-的释放率升高。开放系统促使方解石、白云石和石膏的溶解,使得煤矸石中Ca2+、Mg2+和总硬度的释放率升高。开放系统促使黄铁矿和石膏的溶解,使得煤矸石中SO42-的释放率升高。由于开放系统促使碳酸盐溶解的程度比促使黄铁矿溶解的程度更大,使得开放系统中煤矸石浸出液的pH值略微升高。