基于锆铪氧簇的金属有机框架纳米薄片的合成及其对环己烷氧化反应催化性能的研究

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金属有机框架(MOFs)是近二十年来发展的一类杂化材料。人们通过调节MOFs的金属节点及配体类型,可得到不同结构、具有独特功能的材料。其应用涵盖了气体吸附分离、催化、传感、非线性光学、纳米医药等领域。其中,纳米金属有机框架(nMOFs)在催化、传感、纳米医药等领域的应用尤为突出。文献中报道了一类以锆氧簇和铪氧簇为节点,三联苯、四联苯衍生物的直线型二羧酸化合物为连接配体的新型nMOFs,在纳米医药领域展现出优良的性质,但其晶体结构尚不明确。本论文系统研究了此类nMOFs的合成方法,并利用旋转电子衍射技术(RED)确认其采用了以M12-Oxo(M=Zr,Hf)簇为节点的具有hcp拓扑的晶体结构(M12-nMOFs)。此外,我们还通过粉末X射线衍射(PXRD)、氮气等温吸附曲线、受热失重曲线、电子显微镜图像等数据佐证了由RED技术得到的晶体结构模型,并推算了其经验分子式。最后我们利用动态光散射(DLS)以及接触角测试确定了 M12-nMOFs的表面主要是羧酸调控剂或羟基、水配位的金属氧簇封端。本文还利用联吡啶二羧酸(BPYDC)作为配体构造该系列nMOFs,并用联吡啶的配位能力固定过渡金属催化位点,催化双氧水氧化环己烷的反应。我们发现Cu负载的Zr12-BPYDC对反应具有较好催化活性,并考察了 Cu的不同价态及抗衡阴离子和反应时间对催化性能的影响。通过Zr12-BPYDC与目前被大量研究应用的UiOMOFs即Zr6-BPYDC以及BPYDC-MOF-253的对比,我们认识到M12-nMOFs独特的形貌及晶体结构,在反应产生自由基的过程中起到了关键作用。
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