论文部分内容阅读
如何有效地控制NOx污染已成为目前国内外环保领域研究的一个热点。选择性催化还原(SCR)被认为是用于燃煤锅炉、电厂等固定源烟气脱除NOx最有效的一种方法。但是工业烟道气的温度一般都低于200℃,SCR系统需要重新加热至操作温度,从而增加工艺运行费用,因此,从降低成本与充分利用热能考虑出发,研究发展操作温度低于200℃的低投资低温SCR系统有着重要的意义。
本论文采用介质阻挡放电(DBD)的低温等离子体技术对粘胶基活性碳纤维(v-ACF)进行表面改性,探索一条通过简易、无污染的方法使活性碳纤维获取优越低温SCR脱氮效果的技术路径。
活性碳纤维的改性是把V-ACFs放置于等离子体反应器中,分别引入O<,2>与N<,2>两种不同的等离子体氛围,在高压交流电条件下,进行表面处理。然后通过比表面积(BET)、扫描电镜(SEM)、漫反射傅立叶红外光谱(DRIFTS)等多种表征手段,研究ACFs改性前后表面性质的变化。结果说明ACF改性前后的孔结构和表面形态差异不大,漫反射傅立叶红外光谱(DRIFTS)图中可观察到改性前后的ACF表面官能团有显著的变化:O<,2>等离子体可以引入羧基、内酯、酸酐等含氧官能团,N<,2>等离子体可引入羧基、酮等含氧官能团与胺基、吡啶等含氮官能团。
在连续流固定床催化反应器中进行催化剂的NH<,3>选择性催化还原NO的催化性能评价:模拟烟道气,配制一定浓度的混合气,在30~150℃温度范围内,测试催化剂改性前后的脱氮性能。结果得出:约在100℃时,各催化剂所得的NO还原效率最好,未处理样品的NO转化率最低;两种气氛等离子体处理获得最高NO转化率的样品是:氧等离子体处理时间在10~20min,氮等离子处理时间在5min左右。因此,通过等离子体改性可以提高ACF的NO还原能力;不同等离子体气氛处理所得催化剂获得的N0转化率不同;而氮等离子处理的最佳时间短且催化效果比氧等离子体最佳时间处理的好。
通过NH3和NO的程序升温脱附(NO-TPD、NH<,3>-TPD)实验、傅立叶变换的透射红外光谱(FT-IR)分析与催化剂N<,2>收率的测试说明DBD等离子体改性对ACF的活性中心有影响,引入的表面官能团也比较稳定;N<,2>等离子体改性的ACF表面同时存在的含氧官能团与含氮官能团比表面仅存在含氧官能团更有利于提高催化剂的催化活性;在较高温度(100~150℃)时,从催化活性测试可知,表面含氧官能团的引入更有利于催化剂催化活性的提高。综合实验研究说明,在30~150℃范围内ACF催化剂上的SCR反应机理:低温(30℃)时脱氮反应是NO的吸附氧化产物NO<,2>与NH<,3>吸附物之间的反应,随着温度的上升至较高温时,NO<,2>吸附急剧减少,NH<,3>吸附量则不断增加,最终致使反应发生在ACFs表面吸附的NH<,3>与气相中的NO—O<,2>之间。