镧钴稀土钙钛矿型催化剂的制备与催化性能研究

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随着化石燃料的广泛应用,排放的氮氧化合物(NO占90%以上)、一氧化碳(CO)和碳氢化合物日趋严重。这三类气体不仅污染环境,影响人类正常生活,也会直接危害人体健康,因此,研制一种能够同时有效消除上述三类有害气体的三效催化剂(Three Way Catalyst),成为许多环境和化学工作者的研究热点之一。目前,已经得到使用的三效催化剂基本上都是采用贵金属做为活性组分,虽然催化性能较好,但贵金属蕴藏量少、价格昂贵,难以普遍推广。新型高效的非贵金属催化剂成为近年来研究的热点。本文制备并研究了具有良好三效催化性能的新型稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂。首先,采用溶胶凝胶法制备LaCoO3,并考察其A位掺杂其它金属离子的情况,得到La0.8Sr0.2CoO3和La0.8Ce0.2CoO3两种催化效果较好的催化剂;其次,分别考察两种催化剂B位掺杂其它金属离子的情况,最终得到Lao.8Sro.2Coo.8Feo.2O3和Lao.8Ceo.2Coo.8Cuo.2O3两种具有良好三效催化性能的钙钛矿型催化剂。通过活性测试分析催化性能,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)等现代分析方法对催化剂结构进行表征,研究催化剂性能与结构的关系。对La0.8Sro.2Co0.8Fe0.2O3的研究结果表明,其具有良好的三效催化性能,C3H6、CO和NO的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和243℃;Sr和Fe的加入在保持钙钛矿型结构的同时,造成了结构畸变,增大了催化剂的比表面积从而提高了其三效催化性能。对La0.8Ce0.2Co0.8Cu0.2O3的研究结果表明,其具有良好的三效催化性能,C3H6、CO和NO的起燃温度都较低,分别为230℃、200℃和225℃,在450℃之前三种气体均能完全转化。表征结果显示,La0.8Ce0.2Co0.8Cu0.2O3形成了完整的钙钛矿结构,Ce和Cu的引入能明显细化催化剂颗粒,增大活性氧空位分散度和催化剂的比表面积,从而提高催化剂的三效催化性能。
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