论文部分内容阅读
地球化学学科中Sr和Nd的放射源同位素被广泛用于研究环境样品（悬浮颗粒物（SPM）和沉积物）的化学和物理侵蚀过程。在矿物和岩石的化学风化过程中,Sr同位素不按照一定的化学计量比释放。受降雨模式差异（如热带与非热带河流）的影响,Sr在河流中的通量随时间发生变化。与之不同,Nd同位素在侵蚀、搬运、成岩等地表过程中发生明确的分馏,很好地保留了其来源信息。假定Sr和Nd的来源信息在沉积物中得以保留,可以综合使用Sr和Nd同位素研究沉积物的来源和侵蚀过程。本论文在印度夏季风（或西南季风）主导的流域（印度西部大陆边的Narmada（大河）和Netravati（陡峭的小河））和中国的长江采集了沉积物和总SPM样品,测定其酸不溶性（硅酸盐）和酸溶性组分的Sr、Nd同位素比值。同时测定了样品中常量和微量元素,用于认识上述流域中的化学风化强度及普遍存在的人为扰动。所采集的样品包括Narmada和Netravati流域三个季节（季风前,西南季风期间和季风后）的样本,长江流域多站位样本,以及长江下游徐六泾（XLJ）为期一年的时间序列观测。样品经化学和离子色谱纯化后,使用基于常规流程改进后的方法进行分析测定（第二章）。分别使用高分辨率电感耦合等离子体质谱（HR-ICP-MS）和多接收电感耦合等离子体质谱（MC-ICPMS）进行元素浓度和同位素组成的测定。研究结果表明,Narmada和Netravati流域沉积物酸溶性组分中Sr同位素比值与全球平均现代海水（0.7092）和河水（0.7119）的比值相近,因此可以代表同一自生源。简单端元混合模型计算结果表明,Narmada流域沉积物由中晚期元古代Vindhyan沉积（～30%）和第四纪时期的Deccan沉积（～70%）组成,其TDMNd年龄为中元古代到中太古代。与之对比,Netravati流域沉积物由半岛片麻岩（～30%）和花岗闪长岩（～70%）组成,其TDMNd年龄为古太古代。此外,两个流域SPM的Sr-Nd同位素组成在不同季节呈现显著的变化。在西南季风期间,Narmada流域的SPM表现出较低的放射源Sr同位素和较多的放射源εNd（0）同位素,而Netravati流域的的SPM则表现出较多的放射源Sr和较少的放射源εNd（0）,这共同证明两流域的岩石组成控制了它们Sr-Nd同位素的季节性变化。西南季风和非季风期间,Narmada流域Sr和Nd的加权平均通量表现出大致相似的特征（西南季风期间:Sr 0.7155,Nd 0.5120;非季风期间:Sr 0.7143,Nd 0.5122）。相比之下,Netravati流域Sr和Nd的通量在西南季风和非季风期间差异明显（西南季风期间:Sr 0.7269,Nd 0.51136;非季风期间:Sr 0.7135,Nd 0.5112）。该对比反映了两流域不同季节间降水量、降水频率以及沉积物负荷差异所发挥的控制作用。沉积物的元素地球化学结果表明Narmada流域存在中等程度的化学风化,而在Netravati流域则存在强烈的化学风化。Narmada和Netravati流域SPM和沉积物中REE的总体分布模式表明Netravati中LREE富集程度比Narmada高。此外,Netravati沉积物中的REE构成比Narmada表现出更多的分馏特征,流域中源岩所发挥的控制作用可以证明这一点。总体而言,元素化学表明Narmada和Netravati流域受到中等程度的改造,不同的是Netravati的改造表现为少量元素的积累,这表明Narmada 比 Netravati受到更多的人为影响。长江（CJ）的同位素组成结果表明了 SPM与沉积物中Sr同位素的差异,及长江上下游间CaO浓度的差异,而前者与风化反应中矿物相的差异有关。酸可溶性和酸不溶性组分间Nd（0）值的差异很大,表明长江中推移质沉积物同位素组成的不均一,其可淋洗部分含有高143Nd/144Nd和147Sm/144Nd的矿物相。基于Sr-Nd同位素比值的研究,得到长江流域沉积物主要来自（1）周边基岩的风化产物,（2）远方输送来的基岩,（3）床载推移质（相当于当地基岩与上游岩石组分的混合物）的溶解产物。长江下游徐六泾站位为期一年的SPM样品观测到与长江上游沉积物相似的REE浓度和分馏模式,表明了源岩的影响。同位素结果显示高水位期间较低的Sr同位素比值和较高的εNd（0）值,低水位期间与之相反。该季节变化主要反映出源岩的控制,因此在高水位期间上游端元如青藏高原（TP）等的贡献较大（70.5±1.1%）,低水位期间华南地区花岗岩（SCG）等下游端元对徐六泾SPM的贡献较大（64.3±4.4%）。低水位期间SCG较高的贡献表明三峡大坝建设造成下游航道的侵蚀过程,并反映在徐六泾SPM的放射性Sr和非放射性Nd信号中。根据Sr-Nd同位素信号的变化,得到长江流域的沉积物通量有59%来自上游,41%源自下游。本研究得到的SPM和沉积物的元素地球化学证明,长江上游和中游起主控作用的岩石分别是铁镁质岩屑和花岗岩。上游沉积物中风化作用信号较弱,而中下游地区则发现强风化作用。该研究证实了超基性岩对上游沉积物以及细粒度的岩屑、长石等低密度矿物对中下游沉积物的贡献。与历史报道数据对比,本研究中长江SPM和沉积物中所分析的的元素浓度具有更高的界限值,这主要是受到全球气候变化的影响。本研究选择小、中型到极大型河流,研究其风化过程,元素地球化学及Sr-Nd同位素的时间变化特征。结果表明地质、地貌和气候对侵蚀过程起到控制作用。作为扩展,本论文根据世界不同河流中发现的Sr-Nd同位素组成,整合出Sr-Nd的全球分布模式,表明河流沿途地形特征也会起到控制作用。这为未来的研究提供一个有益的方向。