稀土六铝酸盐热障涂层材料的制备及其热物理性能研究

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本文选用Al(NO33·9H2O、Mg(NO32·6H2O和稀土氧化物La2O3、Nd2O3、Dy2O3、Yb2O3粉体为原材料,采用化学共沉淀法制备出不同组成的La1-xLnxMgAl11O19 (Ln=Nd, Dy, Yb)前驱体粉末。采用无压烧结工艺制备出致密的La1-xLnxMgAl11O19 (Ln=Nd, Dy)和LaMgAl11O19-Yb3Al5O12陶瓷块体材料。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、激光热导仪和高温热膨胀仪等对材料的组织结构、热扩散系数和热膨胀系数等进行了研究。通过对化学共沉淀法制备的LaMgAl11O19粉末前驱体进行TG-DTA测试,确定粉体的最佳煅烧工艺参数为:煅烧温度1500oC和保温时间2h。粉体前驱体在煅烧过程中首先形成LaAlO3相;随着温度的升高,结晶度增加,逐渐出现LaMgAl11O19 (LHA)相;当温度达到1500oC时,LaAlO3相消失,最后剩下LHA单相。采用化学共沉淀法合成的La1-xLnxMgAl11O19前驱体粉末,经低温热处理、冷等静压成型后在1700oC下无压烧结10h,制备出不同组成的致密块体材料。La1-xNdxMgAl11O19和La1-xDyxMgAl11O19陶瓷为单一磁铅石相,掺入的Nd3+或Dy3+分别占据晶体结构中La3+的位置,形成置换型固溶体。而添加Yb3+的前驱体粉末在同样烧结工艺参数下未能实现向LHA相中掺杂Yb3+,烧结材料由磁铅石相和立方相Yb3Al5O12组成。La1-xLnxMgAl11O19 (Ln=Nd, Dy)陶瓷的热扩散系数随温度的升高而下降,当温度达到800oC后,热扩散系数基本保持不变。在相同温度条件下,La1-xNdxMgAl11O19和La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热扩散系数随掺入稀土元素含量的增加而降低。而在相同温度条件下,LaMgAl11O19-Yb3Al5O12复相材料的热扩散系数随着Yb3+添加量的增加而增大。La1-xNdxMgAl11O19和La1-xDyxMgAl11O19陶瓷的热导率从室温至1200oC范围内分别在2.593.88W·m-1·K-1和1.843.88W·m-1·K-1之间,且随掺入Nd3+或Dy3+含量的增加而降低; LaMgAl11O19-Yb3Al5O12复相材料的热导率在2.583.88W·m-1·K-1之间,随着添加Yb3+含量的增大而增大。La1-xLnxMgAl11O19 (Ln=Nd, Dy)陶瓷的热膨胀系数随着温度的升高呈线性增加。在相同温度条件下,La0.8Nd0.2MgAl11O19和La0.8Dy0.2MgAl11O19的热膨胀系数均比未掺杂的LaMgAl11O19陶瓷的热膨胀系数高,而复相材料0.8LaMgAl11O19-(0.2/3)Yb3Al5O12的热膨胀系数却偏低。
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