【摘 要】
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NaYF4:Ln3+由于其优异的上转换特性,已成为生物成像、光学信息存储和防伪等领域最重要的发光纳米材料之一。然而,NaYF4:Ln3+纳米粒子的大比表面积通常会导致严重的非辐射跃迁,这可能会极大地阻碍新的光学功能的发现和应用。而在长余辉发光材料领域中,由于长余辉发光材料具有延迟发射特性,因此在夜视安全,生物成像,光学信息存储和防伪应用方面受到了广泛的关注,显示出巨大的应用前景。毫无疑问,无论是在
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NaYF4:Ln3+由于其优异的上转换特性,已成为生物成像、光学信息存储和防伪等领域最重要的发光纳米材料之一。然而,NaYF4:Ln3+纳米粒子的大比表面积通常会导致严重的非辐射跃迁,这可能会极大地阻碍新的光学功能的发现和应用。而在长余辉发光材料领域中,由于长余辉发光材料具有延迟发射特性,因此在夜视安全,生物成像,光学信息存储和防伪应用方面受到了广泛的关注,显示出巨大的应用前景。毫无疑问,无论是在生物成像、光学信息存储还是防伪等领域,纳米颗粒的尺寸直接关系到更高的空间分辨率和更大的信息容量,因此具有明亮色彩和多色发射的纳米颗粒在实际应用中是不可或缺的。尽管人们长期以来一直希望得到这些粒子,但遗憾的是,迄今为止报道的尺寸小于100 nm的化学稳定和明亮的长余辉发光粒子仅限于ZnGa2O4及其锗取代的尖晶石衍生物,并且其波长受到限制,尚缺乏一种具有强度高、波长可调谐的长余辉发光纳米颗粒。因此,本文以NaYF4和NaGdF4作为基体进行镧系离子掺杂,开发了多色长余辉发光纳米颗粒,围绕其余辉增强方法、发光性能测试和机理研究等进行了深入探索。主要研究内容和结果如下:（1）采用共沉淀法制备了 NaYF4:Ln3+纳米颗粒,其表现出了优良的长余辉发光。制备核壳结构进行表面钝化,使其长余辉发光性能得到增强。研究认为,表面钝化层隔离了发光中心与表面猝灭中心,有效阻止了发光中心向表面猝灭中心的能量转移,减少非辐射跃迁,从而使长余辉发光强度显著增强。并通过镧系离子取代的方法实现了在480-1060 nm范围内可调谐的窄带发射。通过热释光测量和 host-referred binding energy（HRBE）模型的建立,我们提出了 NaYF4:Ln3+中长余辉发光的形成机制,即有些稀土离子（如Tb）除了作为发光中心外还可能作为有效的电子陷阱来实现长余辉发光的增强。（2）采用共沉淀法制备了 NaGdF4:Ln3+纳米颗粒,同样表现出了优良的长余辉发光现象,并且与NaYF4:Ln3+@NaYF4对比后发现NaGdF4体系的长余辉发光性能并不如NaYF4体系好。进行核壳结构包覆后,其长余辉发光性能同样得到较大的增强。此外,采用镧系离子掺杂后发现基体的改变并没有对镧系离子发射产生影响。我们还计算了 NaGdF4:Ln3+@NaYF4的陷阱深度,发现其要比NaYF4体系的陷阱深度要低,与热释光表征结果一致。（3）将均匀的球形NaYF4:Ln3+@NaYF4纳米颗粒分散在去离子水溶剂中制备成长余辉发光墨水。设计了一种将长余辉纳米颗粒应用于三维光学信息存储的方案,选择将NaYF4:Ln3+@NaYF4（Ln=Tb,Dy和Ho）制备成去离子水溶液长余辉发光墨水并且在玻璃基板上叠加打印三种图案,通过附加相应的BP545、BP570和LP605滤波片,可以将混合图案分解成三组独立的图案,从而读取正确的信息,其像素点仅约为60 μm。
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