铁掺杂有序介孔碳的合成及其在中药吸附、电化学检测和工业催化中的应用

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有序介孔碳(OMC)材料是一类新型的非硅基介孔材料,因其具有大的比表面积和孔容、均一可调的孔径、良好的机械和化学稳定性以及良好的导电性等优点已被广泛应用于吸附分离、电化学、催化、能量储存等领域。有序介孔碳可以通过负载金属粒子进行不同功能化改性,这对于介孔碳的性能改善有着非常重要的应用前景和研究价值。本文以介孔碳为研究对象,对其进行铁掺杂,主要研究了改性后的介孔碳在吸附分离、电化学检测、催化活性等方面的性能。本文在充分查阅文献的基础上,成功地采用不同制备方法以及不同碳源分别合成了磁性良好,石墨化程度高,催化活性强的有序介孔碳材料并将其分别进行不同的应用。工作分为三个部分:硬模板法两步合成磁性有序介孔碳及在废水吸附处理中的应用(第二章),硬模板法合成石墨化有序介孔碳及在电化学中的应用(第三章),软模板法合成Fe基有序介孔碳及在氨分解催化中的应用(第四章)。1.以SBA-15为硬模板法,蔗糖为碳源,硝酸铁为铁源,两步法制备Fe304/有序介孔碳复合材料。制备出的Fe3O4/OMC材料具有高的比表面积,规则的孔道结构且磁性良好。将该复合材料用于中药红花色素的吸附研究,在外加磁场的作用下,吸附材料能够快速从溶液中分离出来,而且该吸附材料的吸附脱附能力比工业活性炭更优越,饱和吸附量高达8700mg(红花)/g。2.用短棒状SBA-15为模板,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐为碳源,在硝酸铁催化作用下合成石墨化有序介孔碳GMC,合成的介孔碳材料比表面积大、孔道结构规则有序且部分石墨化。用合成的石墨化有序介孔碳与离子液体BMIMPF6进一步复合修饰在玻碳电极表面(GMC/BMIMPF6/GC)用于邻苯二酚(CC)和对苯二酚(HQ)同时检测。研究表明,邻苯二酚和对苯二酚在复合膜中发生了准可逆的氧化还原反应;与GMC/GC修饰电极比较,GMC/BMIMPF6/GC修饰电极检测邻苯二酚和对苯二酚的峰电流值增加大约3倍;DPV法研究了峰电流与浓度的关系,HQ和CC的浓度在1.0×10-7mol/L-5.0×10-5mol/L浓度范围内与峰电流呈良好的线性关系。GMC/BMIMPF6/GC修饰电极检测邻苯二酚或对苯二酚的检测限分别为6.0×10-8mol/L和5.0×10-8mol/L.3.在不加碱的条件下,以F127为模板,加入1,3,5-三甲苯,间二苯酚和六亚甲基四胺一步法合成有序介孔聚合物中间体,高温焙烧后得到Fe/OMC,考察了不同比例的TMB/F127对介孔碳孔道结构的影响;发现TMB/F127为0.2时,合成的有序介孔碳的孔道结构有序性最高。合成的介孔聚合物浸渍在不同量的柠檬酸铁溶液中制备了不同含铁量的Fe/OMC,掺杂铁后,Fe/OMC复合材料孔道依然保持有序结构,且具有较高的石墨化程度,Fe/OMC复合材料中纳米铁颗粒分布均匀。利用合成的Fe/OMC复合材料进行氨分解催化实验,在650℃,催化剂为0.1g,氨气流速为36000ml/gcatmin条件下,Fe/OMC-0.2具有较高的氨分解活性,氨分解转化率可以达到100%,且具有很好的高温稳定性。
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