可见光催化氧化偶联苯甲胺新型催化剂的合成及其性能研究

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光催化技术具有反应条件温和,成本低和效率高的特点,可见光驱动的光催化已成为有机反应中化学转化的一种有效且可持续的方法。亚胺是一类重要的中间体,在工业化学中有着广泛的应用,光催化氧化偶联胺类生成亚胺是一种绿色技术,但在温和条件下有效转化仍然存在挑战,因此,设计与开发高效光催化剂具有重要的科学意义。碳点(CDs)是由尺寸小于10纳米的零维碳纳米材料,具有稳定性和各种表面官能团,是非常有前景的无金属光催化剂。本论文以柚子皮PP作为原材料,首次以一锅法合成了三种碳点/柚子皮碳复合材料,并对制备材料的光催化氧化偶联苯甲胺的性能进行探究,主要研究结果如下:首先以不同的热解温度合成碳化柚子皮材料(CPP-x,x=500,600,700,800),然后以葡萄糖为碳源,对光催化性能较好的CPP-700通过一步水热法合成碳点/碳化柚子皮复合材料(GCDs/CPP-700),其具有最佳的光催化氧化偶联苯甲胺活性。在室温下,可见光照射8 h后,对亚胺的产率高达96%,是同等条件下碳化柚子皮的5倍左右。GCDs/CPP-700对胺的衍生物也显示出较高的光催化活性的同时具有较好的循环稳定性,通过表征发现,GCDs/CPP-700具有优异的性能可归因于其疏松多孔的结构、高含氧官能团含量、光生载流子的高效分离和较强光吸收强度。以葡萄糖为碳源,利用一步水热法合成葡萄糖碳点GCDs和碳点/水热炭复合材料GCDs/HCPP。实验表明,GCDs/HCPP具有最佳的光催化氧化偶联苯甲胺的活性,在室温下,可见光照射6 h后,对亚胺的产率高达97%。同时GCDs/HCPP对胺的衍生物也具有较高的光催化活性的同时具有较好的循环稳定性。直接以柚子皮PP为碳源,采用一步水热法,成功合成柚子皮碳点PCDs和碳点/水热炭复合材料PCDs/HCPP。在室温下,可见光照射6 h后,PCDs/HCPP对亚胺的转化率高达99%,对胺的衍生物的偶联反应也具有良好的光催化活性的同时具有较好的循环稳定性,而经过高温热解后的PCDs/HCPP-700的光催化性能急剧下降,结合表征结果,PCDs/HCPP具有较好的光催化性能可归因于PCDs的引入,使其具有较高的含氧官能团含量、光生载流子的高效分离和强光吸收强度。通过文献调研,在相似的反应体系中,本论文合成的三种碳点/柚子皮碳复合材料在更温和的条件下,具有较高的光催化活性,应用前景广泛,可能为光驱动的多种有机转化开辟了一条新途径。
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