三维RGO/FeOOH复合材料的制备、表征及对U(Ⅵ)吸附性研究

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铀既是核燃料的主要成分又是乏燃料后处理的关键元素,将铀从高放射性废液或其他含铀废水中分离出来,既可将此宝贵的核燃料回收使用,也可减少铀对环境的污染。目前主要采用吸附法去除放射性废液中的重金属离子,而吸附材料中石墨烯及其复合材料比表面积大、孔隙率高、耐温性和抗辐射性良好、在各种酸碱环境中具有较高的稳定性、且本身无毒对环境友好,有望成为一种新型的吸附材料用于分离放射性废液中的铀元素。以此为基础,本论文主要研究内容包括以下几个方面:(1)氧化石墨烯的制备:本文采用改进后的Hummers方法,成功制备表面含有大量含氧官能团的氧化石墨烯。该氧化石墨烯能够以单片层或少层的方式长期稳定分散于水溶液中,这有利于后期以氧化石墨烯作为载体制备复合材料。(2)三维还原氧化石墨烯与羟基氧化铁(RGO/FeOOH)复合材料的制备及表征:采用水热法通过氧化石墨烯片层间协同作用和亚铁离子的还原性,还原自组装制备出具有宏观三维网状结构的RGO/FeOOH复合水凝胶。实验发现最佳制备条件:FeSO4与氧化石墨烯的质量比为38:1,在90℃恒温水浴中反应6h,可制备出形貌完好,物相均一的复合水凝胶。对其进行表征发现:复合材料具有纳米孔道结构,材料中Fe主要以FeOOH的形式复合在还原氧化石墨烯片层上,这些FeOOH纳米粒子大小约200~300 nm。(3)三维RGO/FeOOH复合材料对U(Ⅵ)的吸附性实验:研究溶液中还原剂用量、ClO4-离子、溶液pH、铀酰离子起始浓度等对RGO/FeOOH复合材料吸附铀酰离子的影响发现:随着还原剂用量的增加,复合材料的吸附容量逐渐降低;C1O4-离子的加入并未影响RGO/FeOOH复合材料的吸附行为,说明复合材料对铀酰离子的吸附并不是简单的物理吸附,而是分子尺度上的化学吸附;RGO/FeOOH复合材料的最佳吸附条件:pH=5.5,吸附温度为15℃,吸附时间为4小时,铀酰离子溶液的起始浓度为100 ppm时,复合材料对铀酰离子的吸附容量可达115 mg/g;通过RGO/FeOOH复合材料对铀酰离子吸附等温线的研究发现,复合材料的吸附动力学符合双Langmuir模型曲线;通过离子选择性研究发现RGO/FeOOH复合材料对铀具有很好的选择性。
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