【摘 要】
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最近几年以来,有机荧光传感器由于价格低廉、检测方便、精准度高等优点越来越受到研究者们的关注,随之基于不同理论的荧光传感器被纷纷研制出来。在各类荧光官能团中,罗丹明
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最近几年以来,有机荧光传感器由于价格低廉、检测方便、精准度高等优点越来越受到研究者们的关注,随之基于不同理论的荧光传感器被纷纷研制出来。在各类荧光官能团中,罗丹明由于较长的发射波长、较低的生物毒性、明显的溶液颜色变化等优点深受人们的喜爱,在各类基于罗丹明的传感器中,大多是利用罗丹明的特性进行识别。在离子识别方面,更加的倾向于重金属离子和各种有机小分子。本论文采用的是以螺内酰胺环为识别位点,设计合成了3种对Hg2+特异性识别的罗丹明类荧光传感器(萘-罗丹明类荧光传感器、丹磺酰氯-罗丹明类荧光传感器、萘酰亚胺-罗丹明类荧光传感器),对其检测机理进行了深入地研究,同时成功的应用于细胞内的荧光成像。本文主要研究内容如下:第一章,介绍了荧光传感器的发展概况、响应机理、实际应用和对Hg2+识别的传感器的研究状态,结合当前的发展形势,提出了本论文的研究内容。第二章,研制了一种基于罗丹明平台检测Hg2+的荧光传感器。检测结果显示,该传感器即使在其他金属离子的存在下(除了Cu2+),对Hg2+的识别仍然具有高选择性和较好的抗干扰能力。荧光和紫外光谱均展现了较好的线性范围和与之相对应的较低的检测限(0.38μM和0.12μM)。此外,该传感器与Hg2+之间的响应机制得到了很好的解释。值得注意的是,该传感器成功的使用了试纸条对金属离子进行了紫外颜色检测和对Hg2+等浓度梯度识别,完美的展现了比色识别。细胞成像的应用为该传感器又增添了一道亮彩。第三章,设计并合成了一种由丹磺酰氯-罗丹明组成的荧光共振能量转移(FRET)比率型荧光传感器,该传感器可以特异性检测Hg2+。罗丹明、丹酰氯和酰肼分别被选为能量受体、供体和反应位点。该传感器对Hg2+具有很高的选择性和敏感性,螺内酰胺结构在与Hg2+络合的前提下,经水辅助发生水解,其溶液颜色通过裸眼就可以较好的识别。检测前后物质发射峰相差31 nm,有效的减少了各种因素的干扰,使其更加精准。在He La细胞中,该传感器的成功成像,使生物体内复杂的变化过程有机会得以显现。第四章,经过多步合成,开发了一种基于萘酰亚胺-罗丹明的比率型荧光化学传感器。该传感器在多种金属离子中特异性识别Hg2+,它对Hg2+表现出高度敏感的荧光响应。重要的是,该传感器在实现比率检测的同时,还能够进行痕量检测,展现了较低的检测限。紫外的裸眼识别,使得该传感器具有了另一个新的亮点。该传感器的检测机理在经过ESI-MS、1H NMR、HPLC谱的多重验证下,得到了很好的解释。除了对Hg2+的检测,萘酰亚胺-罗丹明类化合物被证明可以有效的进行细胞成像。
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