铜盐改性分子筛的制备及其催化苯酚羟基化性能的研究

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:king_hxr
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
分子筛具有比表面积大、催化选择性良好等优点,因此在环境与化工行业具有广泛的应用。本文利用水热合成法分别制备了不同 Si/Al比的KZ-1(Si/Al=80)、ZSM-23(Si/Al=44)和ZSM-5(Si/Al=65)分子筛,并通过与饱和NH4Cl溶液离子交换,得到H型分子筛HKZ-1、HZSM-23和HZSM-5。分别将上述H型分子筛进行铜盐改性后,考察其催化苯酚羟基反应的性能。  首先将 HKZ-1分子筛分别与不同浓度的铜氨络合物溶液离子交换得到铜含量分别为0.07%、0.18%和5.79%的催化剂。同时采用浸渍法得到铜含量为6.00%的催化剂。考察了上述催化剂对苯酚羟基化反应的催化活性,结果表明,铜含量为0.18%的分子筛具有较好的催化活性,其催化苯酚羟基化的转化率可以达到36.85%,并且具有回收利用的价值。考察了温度、H2O2与苯酚的摩尔比以及溶剂对反应的影响,结果表明,以铜含量为0.18%的分子筛为催化剂时,在80℃条件下,H2O2与苯酚的摩尔比为8:1时,苯酚的转化率最高。  其次将HZSM-23分子筛与不同pH值的铜氨络合物溶液混合,进行离子交换得到铜含量分别为0.79%、1.37%和3.29%的铜盐改性分子筛。采用扫描电镜、X射线衍射、H2程序升温还原、原子吸收等表征手段对所合成的系列催化剂进行表征。结果表明,HZSM-23分子筛大小均一且结晶度良好,改性后的分子筛骨架结构基本没有发生改变。以苯酚羟基化为探针反应考察分子筛催化活性,实验结果表明,铜含量为3.29%的分子筛具有较好的催化活性,其催化苯酚羟基化的转化率可达30.16%,对苯二酚的选择性可达100%。  最后将HZSM-5分子筛与不同pH值的铜氨络合物溶液混合,进行离子交换,得到铜含量分别为1.09%、1.34%和4.50%的铜盐改性分子筛。结果表明,铜含量为4.50%的分子筛具有较好的催化活性,其催化苯酚羟基化的转化率可达24.36%。
其他文献
含氮杂环化合物是杂环类化合物中一类重要的且十分广泛地分布在自然界中的有机化合物。他们由于其特殊的结构特征被广泛应用于农药、医学、信息材料和有机光电功能材料等领域。本文以含氮杂环化合物为原料设计合成了一系列的席夫碱类化合物,并对其荧光性能和检测金属的能力进行了一定研究。(1)以含氮五元杂环咪唑、苯并咪唑以及对氟苯甲醛为原料,制备出4-咪唑基苯甲醛和4-苯并咪唑基苯甲醛。再分别以他们为原料和对苯二胺反
本文对镁合金表面处理工艺进行了研究。主要结果如下: (1)得出了镁合金表面处理各道工序的最佳配方及工艺参数,确定镁合金表面直接化学镀镍的工艺流程为:碱洗→酸洗→活化→
介孔氧化铝是一种优于传统氧化铝新兴材料,因其具有比表面积大、孔径分布集中、热稳定性高、易于参杂、可负载多种金属等特性,越来越多的被用于催化、吸附分离、生物医药等领