凝胶聚合物电解质的制备及其性能研究

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化石燃料燃烧导致的污染,大气中温室气体的不断增加,决定了探索光伏,风能和地热等可再生和环境相容的替代能源的必要性。储存和输送能源对于维持这些绿色资源的开发至关重要。电化学电池是满足这种需求的理想系统。锂离子电池从1900年工业化生产后,一直是电池市场中使用最多,产量最大,最不可替代的电池。为了得到更高性能的锂离子电池,优化电极材料(用于提高能量密度)以及电解质(用于提高安全性)是方向之一。其中凝胶聚合物电解质(GPE)因具有高离子电导率,良好的机械性能,引起了研究热潮。本文以共聚物为基体,开展了对GPE的研究,其研究内容以及结论如下:一:利用预合成的含有光敏性交联基团的丙烯酰氧基二苯酮(MABP)为单体之一和交联剂,与DMAA一起反应得到共聚物作为基体材料,通过与离子液体和相应的锂盐溶液铸膜并结合UV光辐射交联技术成功制备了可应用于锂离子电池(LIB)的GPE。通过FTIR,TG和DSC,电化学阻抗光谱学(EIS),线性扫描伏安法(LSV),界面阻抗,组装成电池后的电池性能对其进行了表征。FTIR结果显示成功合成poly(DMAA-co-MABP)和交联网络结构的GPE。热重结果表明,各交联组分含量的电解质膜都有着较高的分解温度,都高于300℃。当MABP摩尔含量为30%时,GPE的室温离子电导率δ达到1.16×10~-44 S/cm,电化学稳定窗口达到4.6 V。采用该GPE所组装的扣式LIBs的首次放电容量为125.2mAh/g。二:利用预合成的含有光敏性交联基团的共聚物poly(DMAA-co-MABP)作为基体材料,在UV光下交联,再吸附液态电解质使电解质活化,得到GPE。并对其性能进行了表征。交联网络结构的GPE的TG和DSC曲线表明,浸泡后,电解质膜的热稳定性不如未浸泡的,有所下降。在交联剂MABP的摩尔含量为10%时,吸液率为126.15%,室温下δ为1.17×10~-44 S/cm。在固定MABP摩尔含量为10%的同时,不同光照交联时间(1.5 h,1 h,0.5 h)下1 h的GPE有最好的室温离子电导率,其值为6.34×10~-44 S/cm。通过对GPE的LSV和界面阻抗表征可知,所测的GPE的电化学稳定窗口都在4V以上,最高可达5.0 V。基于GPE的电池在0.2 C的恒定电流密度下初始和第100个循环的充电比容量分别为345.2 mAh/g和109.8 mAh/g。GPE的首次放电比容量为308.9 mAh/g,效率为89.48%。100次循环后放电比容量为108.3 mAh/g,效率为98.66%。三:通过UV光辐射下引发聚合POSS-MA和BVIM-TFSI制得了GPE,并探索了不同POSS-MA和离子液体BVIM-Br摩尔比(1:100,1:75,1:50,1:25)的GPE的常规性能及其离子电导率δ,通过红外和核磁氢谱可知化合物BVIM-Br成功合成,同时也能知道聚离子液体P(POSS-(BVIM-TFSI))也成功制备。在POSS:单体=1:75时(摩尔比),电解质有着比其他摩尔比更好的离子电导率,其室温离子电导率为1.47×10~-55 S/cm,高温下其离子电导率2.83×10~-44 S/cm。
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