【摘 要】
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针对目前商业催化剂的不足,本文分别对V/Ti系催化剂和Mn系催化剂进行了工艺优化及性能探究。主要内容如下:1)对以相同组成的氧化物粉末、工业偏钛酸、水热偏钛酸为前驱体制备的脱硝催化剂的催化性能进行了考察,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、热重分析、机械强度等手段对催化剂的表面结构及性质进行表征分析。随着焙烧温度的增加,各催化剂的活性先升高后降低,结果表明催化剂以水热偏钛酸为原料制备的催化剂更适宜于
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针对目前商业催化剂的不足,本文分别对V/Ti系催化剂和Mn系催化剂进行了工艺优化及性能探究。主要内容如下:1)对以相同组成的氧化物粉末、工业偏钛酸、水热偏钛酸为前驱体制备的脱硝催化剂的催化性能进行了考察,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、热重分析、机械强度等手段对催化剂的表面结构及性质进行表征分析。随着焙烧温度的增加,各催化剂的活性先升高后降低,结果表明催化剂以水热偏钛酸为原料制备的催化剂更适宜于工业应用,其拥有较好的低温活性、抗压强度以及成型率,经过550℃焙烧10 h后催化剂的纵向抗压强度为1.06 Mpa,在250℃时NO转化率为97.79%。此外,对该催化剂进行脱硝活性评价以及宏观动力学分析并考察了1-3 m/s气速下催化剂活性在不同烟气温度下的脱硝性能,结果显示随气速的增加催化剂的脱硝性能逐渐降低;根据Eley-Rideal机理,建立动力学方程,推算出该催化剂的反应速率常数k,并根据Arrhenius公式求得C催化剂的SCR脱硝反应活化能为32.15 k J/mol,指前因子A为15.37×103 L/（g·min）,为实际工业烟气SCR脱硝系统设计提供参考。2)对传统V/Ti系催化剂进行了W、Sb金属元素改性,并进行SCR脱硝评价。W的引入增加了催化剂的低温脱硝活性,Sb的引入增强了催化剂高温催化稳定性。W、Sb的掺杂增强了催化剂的抗SO2和H2O的中毒能力,V4.5W1.5Sb/Ti拥有最佳的脱硝性能和活性温区,在250℃200 ppm SO2 10%H2O烟气条件下稳定运行3 h后,仍保持90%以上的NO转化率。3)采用沉淀-焙烧法制备催化剂,研究不同含量的蒙脱石对催化剂性能的影响。随蒙脱石含量的增加,催化剂的脱硝性能先升高后降低,添加20%蒙脱石的样品在水中浸泡3 h,仍保持原状态,可满足催化剂的重复失活再生需求。同样制备了Mn Ce Ox催化剂,探究不同Ce含量对催化剂性能的影响。XRD结果显示,Ce O2的添加可以抑制催化剂在焙烧过程中由无定型MnO2向结晶态Mn2O3的转变;H2-TPR结果表明引入Ce后,催化剂的氧化还原能力增强,还原峰向低温移动。对0.6Mn0.4Ce Ox催化剂建立动力学方程,求得不同条件下的反应动力学常数、活化能和指前因子。4)在模拟移动床条件下考察了在含硫含水烟气中不同床层高度和表观气速对催化剂活性的影响以及对床层不同位置催化剂失活过程进行分析,为该技术的工业化应用提供基础参考。研究发现,床层高度对失活速率有一定影响,当床层高度提高至1.6 cm时,催化剂稳定性获得最大程度的提升;在移动床中,催化剂的失活是沿着烟气进入的方向逐步进行的,通过XRD、BET、H2-TPR的结果分析,催化剂硫铵沉积以及金属硫酸化主要发生在床层前端,底层催化剂中高价态的锰氧化物与烟气中的SO2反应生成Mn SO4。研究发现硫铵盐在催化剂表面沉积造成的是可逆失活,而金属硫酸化导致的是不可逆失活。对失活催化剂进行再生处理,水洗再生可是催化剂最大限度的恢复活性。
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