高比表面积纳米CeO2及其复合氧化物的制备和催化性能研究

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CeO2由于具有良好的储氧和供氧能力以及分散表层活性组分的特性,是性能优良的催化剂助剂或载体,在催化剂领域日益受到重视。本研究采用表面活性剂为模板的方法制备了高比表面的纳米CeO2及其复合氧化物,并对其CO氧化活性进行了评价,利用XRD、Raman、TPR、BET、TEM、XPS等方法对催化剂进行了详细的表征。该方法能制备高比表面积的催化剂,从而提高了催化剂的催化性能。1、以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO33为前驱体,通过沉淀法制备高比表面积的纳米CeO2。系统地比较了沉淀剂,晶化温度,晶化时间以及焙烧温度对纳米CeO2的比表面积、孔结构和晶粒大小的影响。用NaOH为沉淀剂,在90℃晶化(沉淀),在400℃下焙烧可制得高比表面的纳米CeO2。CeO2的晶粒在6 nm左右,比表面大于200 m2·g-1,孔径在9 nm左右,孔径分布较窄。而且CeO2具有很高的结构稳定性,经700℃焙烧比表面积仍能达到147m2·g-1。CeO2结构中氧缺位的相对数目与比表面积有很好的对应关系,高比表面积有利于氧缺位的形成。2、以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO33和Cu(NO32为前驱体,通过沉淀法制备了一系列不同CuO含量的高比表面积的纳米CuO-CeO2催化剂,其中比表面积最大可达到215m2·g-1。该系列催化剂的CO氧化活性高于其他低比表面积催化剂,其中CuO含量为12.0 mol%的催化剂的催化氧化CO的T90为80℃。同时,该催化剂在富氢气氛中还有较高的选择性氧化CO的能力。H2-TPR表征结果说明了该种催化剂中存在三种不同的CuO物种,分别是高分散的CuO,进入了CeO2晶格的Cu2+和大颗粒的晶相CuO。经过硝酸处理溶解除去高分散的CuO以后,催化剂的低温CO氧化
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