伊利石合成沸石相吸附材料及其对水中锰离子的吸附机理研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:w_mz2007
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随着经济和工业的快速发展,含锰重金属锰废水的排放量也与日俱增,对生态环境和人体健康造成了严重的威胁。伊利石具有储量丰富、价廉易得,环境友好等特点,应用价值大。但是伊利石对重金属较弱的吸附性能限制了其作为环境污染物吸附剂的广泛应用,采用焙烧活化、水热方法等手段对伊利石的物理化学性质加以调控,不仅能够提高伊利石的附加价值,同时为重金属废水处理提供了一种廉价高效的吸附剂。本文以伊利石为原料,采用CaCO3-CaSO4作为活化助剂,通过焙烧活化、水热两步法制备了沸石相吸附材料。考察了伊利石与CaCO3/CaSO4摩尔比、活化温度、活化时间对伊利石活化的影响,确定了伊利石活化的最佳条件为:伊利石、CaCO3和CaSO4摩尔比为1:15.6:1.2,活化温度950 oC、活化时间1 h,在上述条件下伊利石几乎被完全活化。然后以活化物为原料,考察了硅铝比、水热温度、水热时间和固液比对制备沸石相吸附材料的影响,确定了制备沸石相吸附材料的最佳条件为:硅铝比为2、水热时间4 h,水热温度150 oC,固液比为1:10。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、N2吸附-脱附等技术手段对制备的沸石相吸附材料样品进行表征和分析。XRD图谱表明制备的沸石相吸附材料主要矿物相为杆沸石、水钙沸石、钙十字沸石,钙铝黄长石和水化硅酸钙等典型环境修复矿物,SEM图片结果表明制备的沸石相吸附材料具有发达的孔隙结构,呈现出杆状、球状和网状的集合体,N2吸附-脱附结果表明该沸石相吸附材料具有较大的比表面积,为24.1 m2/g。选取重金属离子Mn2+为目标污染物,探究了初始p H、吸附剂投加量、接触时间、共存阳离子等因素对沸石相吸附材料吸附Mn2+性能的影响并进行了热力学和动力学模拟,结果表明:沸石相吸附材料对Mn2+的吸附量均随初始p H、吸附剂投加量及反应时间的增大而增大。在温度为25 oC,p H为5、投加量0.6 g/L、反应时间180 min的条件下沸石相吸附材料对Mn2+的最大去除量达到44.26 mg/g。共存阳离子会对吸附反应产生一定的抑制作用且随着阳离子浓度的增大而增大,抑制程度为:Ca2+>Mg2+>Na+>K+。吸附动力学研究表明,沸石相吸附材料对Mn2+的吸附符合二级动力学模型,限速反应步骤为化学吸附过程;吸附热力学过程符合Freundlich等温模型;为熵驱动的吸热反应,温度高有利于吸附的进行。再生实验表明:采用盐酸作为再生液,经过四次脱附再生后,沸石相吸附材料的吸附量为32.02 mg/g,为第一次吸附时的吸附容量的72%,具有良好的重复利用性。最后对沸石相吸附材料吸附Mn前后的表面特征分析(XRD、SEM与XPS)等结果可知,沸石相吸附材料对水溶液中Mn2+的主要去除机制是Ca2+与重金属离子Mn2+之间的离子交换,其次是吸附作用和沉淀作用。
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