近年来，随着经济快速发展，中国华北及东部地区城市大气污染加剧，雾霾日趋严重。然而，目前关于雾霾的来源和形成机理仍然没有得到很好的理解。硫酸盐是大气气溶胶中的重要组成部分，同时也是大气云凝结核的主要成分。硫酸盐气溶胶在环境化学和气候变化中起着重要的作用，对雾霾和酸雨形成以及人体健康的影响重大。因此，明确硫酸盐气溶胶的来源及其迁移转化机理，对治理和改善大气环境十分必要。硫、氧同位素作为一种天然示踪剂，在环境科学中得到广泛应用。本研究主要利用多硫和氧同位素示踪北京大气硫酸盐气溶胶来源，分析其在大气中的形成和迁移转化过程，为大气环境治理提供一种研究方法和研究思路。　　通过系统采集北京市大气总悬浮颗粒物(TSP)和PM25，对大气气溶胶中水溶性阴阳离子浓度和硫酸盐中多硫和氧同位素进行了分析测试，分析了北京大气硫酸盐的主要来源，半定量估算了不同硫源的贡献，探讨了硫、氧同位素季节性变化影响因素以及硫酸盐的迁移转化规律，同时对硫同位素非质量分馏形成过程进行了研究。本研究主要取得了以下研究成果:　　(1)TSP中硫、氧同位素研究显示，北京TSP中硫酸盐的δ34S平均值(6.6±1.8‰，n=70)与华北地区用煤的δ34S相似，表明华北地区燃煤对北京大气硫储库的贡献很大。北京TSP中硫酸盐的δ34S季节性变化显著，即夏季硫同位素值偏低，冬季硫同位素值偏高。研究表明，尽管不能排除气象条件对硫同位素值季节变化的影响，但是硫氧同位素证据揭示了TSP中硫酸盐的δ34S季节性变化主要源自冬季和夏季大气硫源的变化，即夏季生物成因硫释放增加而冬季燃煤量增加。根据TSP中水溶性离子浓度数据，同时利用硫同位素质量平衡，半定量估算了不同季节不同硫源对TSP中硫酸盐的贡献。结果显示采样期间PM25浓度的季节变化与TSP中硫酸盐δ34S变化趋势及燃煤对大气硫酸盐储库的贡献率变化一致，强有力的证明了燃煤是北京气溶胶硫酸盐的主要来源。　　(2)PM25中硫、氧同位素研究结果显示，采样期间北京PM25硫酸盐中δ34S平均值为6.01±2.14‰(n=167)，这与华北地区用煤的硫同位素组成接近，表明燃煤排放是北京大气PM25硫酸盐的主要来源。北京PM25中硫酸盐δ34S季节变化与TSP相似，即δ34S值在夏季偏低，冬季偏高。这主要是由于冬季供暖燃煤消耗量增加，且冬季温度较低微生物活动减弱，使得PM25中δ34Ssulfate值升高;相反，夏季微生物活动增强，且减少了供暖燃煤的贡献，使得PM25中δ34Ssulfate值相对降低。北京PM25中δ18Osulfate在春季、夏季和冬季相对比较平稳，但是在秋季波动性很大。　　(3)多硫同位素研究显示北京PM25硫酸盐中Δ33S呈现季节性变化，即冬季偏负，其他季节偏正。春季、夏季和秋季PM25硫酸盐中正Δ33S异常可能是由于来自伴随自屏蔽的SO2光解，反映了平流层和对流层之间的气体运移。冬季PM25硫酸盐中负Δ33S信号(-0.300‰＜Δ33S＜0‰)可能与供暖期间民用煤炉中煤的不完全燃烧相关，表明来自农村地区民用煤炉释放的硫是大气硫酸盐的重要来源。但是冬季负的Δ33S异常(-0.664‰＜Δ33S＜-0.300‰)与春季、夏季、秋季正Δ33S异常(0.300‰＜Δ33S＜0.480‰)在年尺度上显示硫同位素平衡，这可能解释了现代沉积物中缺乏硫同位素非质量分馏的现象。本研究表明减少煤的使用及提高农村供暖效率可以显著减少硫的释放。　　(4)2015年北京阅兵减排期间PM25中水溶性离子和硫酸盐硫、氧同位素研究结果显示，阅兵减排期间北京PM25中水溶性离子浓度显著降低，但是阅兵减排期间和非减排期间PM25硫酸盐中δ34S（分别为4.7±0.8‰和5.0±2.0‰）和δ18O(分别为18.3±2.3‰和17.2±6.0)没有显著差别。这说明尽管减排期间硫酸盐浓度降低，但是这两个时期硫酸盐来源始终一致。研究表明阅兵减排期间PM25浓度降低主要归因于严格的阅兵减排措施和有利的气象条件。阅兵前后北京PM25的数据结果为污染减排措施政策实施部门提供了强有力的证据支持，同时也指出一些减排措施对大气硫释放影响不大，为其提供了理论参考依据。