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氧化烃类化合物制备高附加值产品是绿色化学和催化化学的热点课题,在理论研究和工业应用中都具有重要的意义。本论文在苯及甲苯的高效绿色选择性氧化方面展开了系统的研究。主要研究内容和结果如下: 以聚离子液体PIL(PDVB-IL,DVB=二乙烯基苯,IL=1-十六烷基-3-乙烯基-咪唑溴〕为载体、偏钒酸铵为V前驱体,采用浸渍-焙烧法制备了新型催化剂VxOy/PIL,并对其进行了一系列表征。以VxOy/PIL为催化剂、双氧水为氧化剂,考察了溶剂、氧化剂用量、反应温度及反应时间等条件对苯氧化生成苯酚反应的影响。结果表明,在优化的反应条件下,苯酚的产率和选择性分别可以达到13.4%和97.5%,并且催化剂可以重复使用3次而活性基本不变。 分别以尿素、PDVB-VIM(聚二乙烯基苯-乙烯基咪唑)、1,10-邻二氮杂菲为氮源和碳源,以NH4VO3或VO(acac)2为金属活性组分前驱体,采用浸渍-焙烧法制备了一系列新型钒基催化剂,对催化剂进行了详细表征。研究了催化剂组成、结构对双氧水氧化甲苯生成苯甲醇和苯甲醛反应的影响。选用最优催化剂,考察了目标产物苯甲醇和苯甲醛收率与反应温度、双氧水用量、反应时间的关系。在优化的反应条件下,目标产物的收率可以达到12.3%,并且催化剂至少可以循环使用4次而其催化性能基本不变。 以尿素、不同类型离子液体(IL)、硝酸铜为原料,采用浸渍-焙烧法制备了一系列含C、N、B、F的Cu基催化剂(Cu-CNBF),将其用于叔丁基过氧化氢(TBHP)选择性氧化甲苯制备苯甲醛的反应,系统研究了IL种类及掺杂量、TBHP用量、反应温度以及反应时间等条件对反应的影响,考察了催化剂的稳定性。结果表明,在优化条件下,甲苯的转化率为5.50%,苯甲醛的选择性接近100%,催化剂重复使用5次后其催化活性基本不变。