论文部分内容阅读
我国正面临着能源的日趋紧张和环境的日益恶化,如何高效、清洁地利用现有的能源是亟待解决的问题。热电联产能有效地缓解这一问题,而基于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的热点联产系统正引起各国注意。甲烷重整制氢技术是解决PEMFC移动氢源最可行的途径之一,然而PEMFC的Pt电极催化剂对CO非常敏感,氢源中微量的CO(10ppm)即会使其中毒,因此,深度脱除甲烷重整气中的CO对PEMFC的应用非常必要。CO优先氧化是深度脱除甲烷重整原料气中CO最有效的方法之一。本研究以CO转化率和选择性作为评价指标,考察了焙烧温度、Pt负载量、超声处理、K的添加等制备条件对催化剂性能的影响,并考察了反应温度、体积空速及氧碳比(O2/CO)等操作条件对K改性的Pt/-Al2O3催化剂优先氧化脱除CO效果的影响。实验结果表明,超声处理、K的添加均能使得催化剂性能得到增强,Pt负载量为1%的K-Pt/-Al2O3(K、Pt摩尔比为15)表现出最好的催化性能,其在多种操作条件下能将原料气中0.5%的CO脱除至10ppm以下,CO选择性约为50%,且催化剂稳定性良好。本研究将研制的K-Pt/γ-Al2O3放大应用于固定床CO优先氧化反应器,分别对一段进氧和两段进氧方式的CO去除效果进行了研究。研究发现,一段进氧难以将原料气中0.5%的CO脱除至10ppm以下;采用两段进氧方式,当下路氧气分散系数为0.05时,能将原料气中0.5%的CO稳定脱除至10ppm以下,且反应器径向温度分布均匀,轴向温差也在催化剂最佳反应温度内。