掺杂SrIrO3钙钛矿的结构分析和物性研究

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结晶为钙钛矿相的过渡族金属氧化物展现出大量奇异的物理行为,比如巨磁电阻、高温超导电性和多铁性等,吸引了研究人员的普遍关注。而对于5d电子的过渡族金属铱(Ir)氧化物由于具有非常大的自旋–轨道耦合(SOI)作用,通过调整SOI相对于其它相互作用的强弱,可使其转变为大量新型的Mott绝缘体,激发人们的研究兴趣。ABO3型的5d铱氧化物SrIrO3在常压下利用固相法合成时为单斜结构,而结合高温高压的方法可以将其转变为正交钙钛矿结构。并且在A位引入La掺杂或在B位引入Ru掺杂或Ga掺杂,研究掺杂对其结构、磁性和电阻等方面物理性质的影响,从而对所合成的材料的性质进行改变,扩大其研究范围。本论文采用高温高压的方法,合成了结晶为正交钙钛矿相的SrIr1-xRuxO3。在总体趋势上,Ir–O平均键长随Ru的增多而减小,而Ir–O–Ir平均键角则随Ru掺杂量的增多而变大。对所合成样品的磁性进行分析得知,Ru较少时,为顺磁性;而Ru较多时,近邻的Ru和Ir应为反平行排列,因此在统计上接近亚铁磁性。并且所合成的掺Ru样品的“饱和”磁化强度Ms、矫顽力Hc、剩余磁化强度Mr在整体趋势上都随Ru掺杂量的增加而增大。分析其电输运方面的性质可知:所合成的样品中都存在金属相到绝缘体相的转变,在金属相都表现为非费米液体行为(除x=1.0)。引入Ru掺杂后,总体上剩余电阻比率RRR在增大,金属性增强,磁电阻减小并且都为正值(除x=1.0)。采用高压高温的方法,制备出具有正交结构的Sr1-xLax IrO3。引入La掺杂后,晶胞体积在增大,所合成样品的容忍因子t都大于0.95,表明所结晶的钙钛矿相都比较稳定。随La掺杂量x的增多,在整体趋势上,Ir–O–Ir平均键角逐渐变小,Ir-O平均键长逐渐变大。在整个掺杂范围中,样品没有磁有序,但不是通常的顺磁性,而是交换增强的泡利顺磁性。所合成的样品都为金属相,引入La掺杂x后,其磁电阻MR减小,但其随磁场强度H的增大而增大。在4 GPa、1200℃条件下合成了正交相的SrIr1-xGax O3样品。随Ga掺杂量浓度x的增大,所合成样品的晶胞参数(a、b、c)与晶胞体积(V)变小,而Ir–O–Ir平均键角在总体趋势上变大。掺Ga的样品都具有顺磁性,不存在磁有序,然而不是一般的顺磁性,而是由交换作用增强而形成的泡利顺磁性。掺Ga后金属绝缘体转变温度TMI向高温部分移动,当掺Ga比例较大时,在测温区域为绝缘体。所合成样品的电阻率ρ随Ga掺杂量的增加而变大,但引入Ga后磁电阻减小。
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