丁烷选择氧化制顺酐VPO催化剂再氧化性能的研究

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VPO催化剂上丁烷选择氧化制顺酐是迄今唯一已经工业化的、非均相催化、低碳烷烃选择氧化制含氧化合物的反应,以丁烷选择氧化制顺酐体系为模型反应,采用热分析仪,固定床微型反应器、气相色谱、在线质谱等手段,对三种VPO催化剂,进行催化剂氧化再生动力学行为和定态反应特性研究,从中筛选出最适于非定态操作的催化剂,然后仔细研究其再氧化性能,优选人为非定态操作反应条件。 主要工作包括: 首先,建立了一种简单实用的气相色谱分析方法,改建一套适合定态反应性能评价的微型固定床反应器实验装置,对三种催化剂进行定态反应性能评价和比较。 其次,利用热分析仪,通过程序升温氧化(TPO)实验对催化剂氧化再生行为进行研究,结合定态性能评价结果,从中筛选出一种最适宜于人为非定态反应的催化剂。 第三,导出了VPO-1催化剂再氧化速率方程并用实验进行了判识,结果表明,氧化再生过程遵循相边界反应控制的收缩核模型, 北京化工大学硕士学位论文催化剂体相晶格氧扩散速率相对较快,对反应速率影响较小。 最后,通过进料组成周期性调变热分析实验和质谱在线动态响应检测,得到了催化剂质量和产物气组成周期性变化曲线,结果表明,REDOX循环是稳定的。
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