椭圆胶体体系的相变、玻璃化转变以及扩散行为的研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fan20090603
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各向异性胶体体系的相变和玻璃化问题是凝聚态物理领域的重要问题。与球形胶体体系相比,各向异性胶体体系不仅具有平动的差异性,还具有独特的转动行为。这导致各向异性胶体在相变和玻璃化转变过程中表现出与圆球胶体体系完全不同的行为特征。此外,各向异性胶体体系与球形胶体的差异性还表现在两者的扩散行为差异上。对这种差异性的研究会加深人们对各向异性胶体体系相变和玻璃化转变行为的了解。总之,尽管在过去几十年中,人们已经对各向异性胶体体系的相变、玻璃化转变以及扩散行为进行了广泛的研究,但对其中的微观机理的理解还远远不够。因此,在本论文中,我们以椭圆粒子模型作为各向异性胶体的研究对象,以事件驱动分子动力学的模拟方法,探索了各向异性胶体体系的相变、玻璃化转变和扩散行为。具体开展的研究工作如下:  1.单组分椭圆粒子体系的相变和动力学异质性。利用事件驱动分子动力学的模拟方法,研究了单组分椭圆粒子体系的相变行为。确定了体系发生液相到塑性相以及液相到向列相的相变点;分析了体系的动力学和结构性质,发现体系的向列相区存在一个不稳定向列相区,且这个相区表现出动力学异质性行为;通过对高长径比体系压缩和熔化过程的研究,发现压缩过程不会使体系发生由向列相到固相的转变,而是使体系最终处于一种类Jamming态。  2.二组分椭圆粒子体系的结构和动力学性质。考察了二组分椭圆体系中,小粒子的引入对体系的结构和动力学性质的影响。研究发现,体系大、小粒子尺寸比和小粒子浓度对体系的动力学和结构性质产生不同的影响;在不同的粒子尺寸比和小粒子浓度的体系中,体系动力学性质的差异主要表现在如下方面:粒子在短时尺度和长时间尺度的松弛行为;大、小粒子的玻璃化转变的耦合与解耦合;大粒子的玻璃化转变点对粒子尺寸比和小粒子浓度的依赖性;对于结构性质,主要差异性表现在大、小粒子局域结构上。通过对以上差异性的分析,我们发现粒子的动力学差异性与结构特异性是相互关联的。  3.单个椭圆粒子在圆形粒子中的扩散动力学。通过对单个椭圆粒子在圆形粒子体系中的扩散行为研究,我们确定了当椭圆粒子尺寸与周围溶剂粒子尺寸差不多时,体系的流体力学边界条件属于光滑边界条件。在此基础上,我们确定了椭圆粒子沿长轴和短轴以及平动的摩擦系数与粒子尺寸和长径比间的关系;通过模拟分析,得到了椭圆粒子转动摩擦系数与粒子尺寸和长径比的关系,且发现转动模拟结果和基于光滑流体力学边界条件下的理论值可以很好地吻合。
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