近些年,传统石化能源的过度使用带来了前所未有的能源危机和环境污染,探索可持续新型能源替代化石燃料刻不容缓。氢气是一种化学燃烧值高、储量丰富并且清洁可再生的能量载体,是化石能源的最理想替代者之一。但是,氢气存储和运输是限制其广泛推广和应用的主要因素。采用压缩氢气的形式进行存储和运输存在很多的缺陷,比如,安全性不可控、技术难度大、成本高等;相比传统的氢气存储方式,将氢气以固态形式存储于氢化物中,不仅具有高的氢含量,而且储存运输过程安全方便,已经成为国内外科学家研究的热点问题。作为氢化物家族最重要的成员,金属氢化物不仅具有较强的储氢能力,而且多氢金属氢化物还是高温超导体的理想候选者。关于超导方面的研究主要源于金属氢的预测,高压下金属化的固体氢是室温超导体。而金属氢被认为是二十一世纪最重要的物理问题之一,是高压物理学界的圣杯,但是关于其研究一直存在很大的争议。此外,科学家们认为氢化物中的由于存在化学预压等原因,可以在较低的压力下实现金属化状态,因此金属氢化物的高压性质研究具有重要的科学意义。同时,金属氢化物的制备也是影响其应用和推广的重要因素,作为储氢材料来说,如何提高金属氢化物对氢气的吸附与解吸附效率,提高氢化物中氢的含量是氢化物研究中的热点问题。随着科学技术的发展,纳米技术为材料科学的发展开辟了崭新的道路。金属纳米材料具有比表面积大、表面失配原子数目多、活性位点丰富等优点,不仅可优化金属氢化物的热力学和动力学性能,而且可提高金属材料的储氢能力。因此,我们将纳米技术与高压技术相结合,系统研究高压下纳米结构对金属氢化过程中的影响,探索是否可以在温和条件下获得氢含量高的金属氢化物,探究高压下新相结构、相稳定性、相变规律。本论文中,我们选取了不同固有结构的铑（Rh）纳米颗粒为研究对象,探究高压下纳米结构对形成氢化物的影响;同时,我们创造性地利用氢脆效应成功制备了铌氢化物（NbH和NbH₂）、钽氢化物（TaH）,并对其系统地开展了高压下物理性质研究。本文对以上体系进行了研究,得出以下成果:（1）系统的开展了关于Rh纳米晶固有禀性结构对高压下氢化反应影响的研究。研究结果表明:二十面体Rh纳米晶、立方体Rh纳米晶以及小尺寸Rh纳米晶形成RhH的压力均低于体材料Rh。二十面体Rh纳米晶在3.5 GPa生成RhH,尺寸相近的立方体Rh纳米晶转变压力为4.4 GPa,其原因归结为:二十面体是一种存在30个孪晶界的五重孪晶结构,孪晶界将会产生结构内应力产生,为体系提供额外的能量,从而降低RhH的生成焓,进而降低RhH转变压力。小尺寸Rh纳米晶在初始0.2 GPa压力下部分转化为RhH,材料表面失配原子数随着尺寸的减小而增加,导致了结构缺陷的增加;同时,小尺寸纳米晶缩短氢原子的扩散路径,两方面因素共同作用下使RhH可以在初始低压力下生成。总之,向纳米晶中引入结构缺陷可以有效的降低金属氢化物的生成焓,从而达到降低金属氢化物反应条件的目的,这将为氢化物的制备提供了新的思路与途径。（2）利用氢脆效应制备铌、钽氢化物及高压物理性质研究。在此体系中,我们巧妙地利用氢脆效应合成制备高纯度、高稳定性的金属氢化物。尝试采用铌（Nb）、钽（Ta）为前驱物,水或者醇作为反应溶剂和氢源,利用氢脆效应成功制备纯相NbH、NbH₂和TaH三种金属氢化物。不同于传统氢气直接反应方法,该方法反应条件相对温和,反应温度在200℃左右即可完成反应。随后,我们对高压下NbH₂的结构和稳定性展开了系统的研究,研究结果表明:在50.2 GPa压力下发生NbH₂相变,68.9 GPa相变完成,结构精修后确认高压相结构为正交结构空间群为Pnma,结果与理论预测结果一致。这是实验上首次获得NbH₂的高压相结构Pnma,并且确定了NbH₂的结构相变序列,从立方结构（Fm-3m）到正交结构（Pnma）。利用氢脆效应制备金属氢化物将为理性设计金属氢化物提供了新的思路和见解。