【摘 要】
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电芬顿技术是一种用于水处理的电化学高级氧化技术,近年来受到广泛关注。其原理是:利用原位产生的H2O2与Fe2+反应生成具有强氧化能力的羟基自由基（·OH）,以去除废水中的有机污染物。电芬顿体系中H2O2的产率和Fe2+还原再生的能力决定了系统对有机物的氧化效率,而阴极材料的特性是决定H2O2产率和Fe2+还原速率的关键因素之一。碳纳米材料因具有比表面积大、化学稳定性强等优点而常被用作电芬顿阴极材料
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电芬顿技术是一种用于水处理的电化学高级氧化技术,近年来受到广泛关注。其原理是:利用原位产生的H2O2与Fe2+反应生成具有强氧化能力的羟基自由基（·OH）,以去除废水中的有机污染物。电芬顿体系中H2O2的产率和Fe2+还原再生的能力决定了系统对有机物的氧化效率,而阴极材料的特性是决定H2O2产率和Fe2+还原速率的关键因素之一。碳纳米材料因具有比表面积大、化学稳定性强等优点而常被用作电芬顿阴极材料。然而,在电极制备过程中,需要将粉末碳材料用粘结剂涂覆在导电基底上,这不仅增加了电极制备过程的复杂性,还会带来电极导电性和稳定性变差,催化剂利用效率低等问题。针对这些问题,本研究制备了具有高H2O2产率和Fe2+再生性能的自支撑电极,并将其应用于电芬顿体系,探讨了煅烧温度、阴极电势和p H对H2O2产生的影响,明晰了对不同有机污染物以及实际酸性含铁废水中有机污染物的降解性能。主要的研究发现如下:（1）成功制备了自支撑的电芬顿阴极并用于高效产H2O2和有机物降解。通过简单的一步热解法,将含沸石咪唑类骨架ZIF-8（一种可以提供分层孔结构、均匀的N掺杂和碳缺陷的MOF材料）的混合物与泡沫镍在惰性气氛下煅烧,得到牢固地负载在泡沫镍基底上的N掺杂的介孔碳材料（N@C-NF）。制备的自支撑电极900/N@C-NF（900°C煅烧）具有较大的比表面积和N含量,适中的石墨化和缺陷程度,在–0.7 V（vs.SCE）条件下具有很高的H2O2产率(2.58 mg L-1 h-1 H2O2/mg催化剂)和Fe2+再生性能。将制备的900/N@C-NF电极应用于电芬顿体系可以高效地降解不同有机污染物,包括罗丹明B（Rh B）、苯酚、双酚A（BPA）、硝基苯（NB）和铜-乙二胺四乙酸络合物（Cu-EDTA）。通过掩蔽实验证明了界面产生的羟基自由基·OHads和体相中产生的羟基自由基·OHfree在污染物降解过程中起的作用。此外,对于以900/N@C-NF为阴极的电芬顿体系,Rh B的去除效率在10次循环过程中无显著变化。（2）此外,为避免额外添加铁源,制备了铁掺杂的自支撑电芬顿阴极,并构建了用于有机物降解的异相电芬顿体系。类似于自支撑电极900/N@C-NF的制备,通过在前驱体合成过程中引入铁源来获得铁掺杂的电极。制备的900/25Fe-N@C-NF阴极同样具有较高的比表面积（铁质量分数为0.25%）,并且可以高效去除Rh B。然而,由于循环降解中铁的溶出,导致了非均相电芬顿阴极相对较差的稳定性（与第1次循环相比,第4次降解性能下降了20.7%）。（3）验证了自支撑电芬顿阴极在实际废水中应用的可行性。为了进一步阐明900/N@C-NF电极在实际酸性含铁废水中的应用情况,在不额外投加化学试剂(如Fe2+、Fe3+、H2O2和酸)及阴极电势为–0.7 V的条件下,金属表面清洗废水和酸性矿山废水中的COD去除率最高,并且900/N@C-NF电极拥有良好的循环稳定性。利用三维荧光光谱技术对金属表面清洗废水中溶解性有机污染物的种类做了定性分析。研究结果表明,其中的溶解性有机污染物主要为油类物质（润滑油、柴油）,并且荧光信号随时间的变化进一步佐证了以900/N@C-NF为阴极的电芬顿体系对金属表面清洗废水中的有机物具有很好的降解性能。
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