具有CHA拓扑结构的Cu-SSZ-13分子筛在柴油机车尾气NH₃-SCR反应中具有重要的应用,引入稀土离子改性后,其水热稳定性显著提高。本文采用密度泛函理论（DFT）计算研究了不同Si/Al比SSZ-13分子筛的Al分布和相应的Na⁺落位以及Br?nsted酸强度,考察了Cu物种在不同Al分布SSZ-13分子筛中的微观结构,以及不同阳离子改性对分子筛骨架稳定性的影响,最后研究了Cu-SSZ-13分子筛在NH₃-SCR反应气氛中对气体分子的吸附性能。主要结论如下:（1）通过计算不同Si/Al比的Na型SSZ-13分子筛的替代能,确定了不同Si/Al比下最易取代的结构模型。对于1Al模型,Na⁺离子最易落位于六元环平面内,对于NNNN和NNN序列,Na⁺离子优先占据六元环内的SII位点,然后选和前一个Na⁺离子不在同一超笼中的八元环内SIII’位。计算得到的²³Na NMR化学位移和四极耦合常数和实验上的²³Na MAS NMR结果十分匹配,进一步验证了该结论。（2）通过计算取代能发现,对于孤立Al位,质子位于Al周围4个不同O位时能量差异较小,最稳定的Br?nsted酸位点是O（1）-H。对于富铝H-SSZ-13分子筛,两个Al原子位于同一六元环的对位是NNNN序列中最稳定的结构,而NNN序列中能量最优的Al分布是两个铝原子排布于六棱柱上下不同的六元环上。通过计算最稳定构型下的质子亲和势、NH₃脱附能和吸附乙腈后的¹H NMR化学位移,发现富铝SSZ-13中含有Si（2Al）分布的NNN序列导致了Br?nsted酸强度弱于高硅的分子筛。吸附氘代乙腈后的¹H MAS NMR实验进一步证明富铝SSZ-13具有较弱的Br?nsted酸强度。（3）计算了不同Cu物种在SSZ-13分子筛中的取代能,发现Cu⁺和Cu²⁺离子优先落位于SSZ-13的六元环平面内,Cu（OH）⁺易于落在八元环中。在SSZ-13上引入稀土Y离子、碱土Ca离子以及Cu-Y和Cu-Ca离子进行DFT计算,经比较发现,Cu²⁺位于六元环内整个体系更为稳定,加入不同金属离子后SSZ-13分子筛骨架Al和周围O之间的键长明显缩短,且Cu或Y均能和分子筛骨架形成多个配位键,稳定了骨架Al,增强了富铝SSZ-13分子筛的水热稳定性。计算气体分子的脱附能发现,NH₃在不同Cu物种上均有最大的脱附能,不同Cu物种吸附H₂O、SO₂或SO₃的能力均强于吸附NO和NO₂的能力,富铝SSZ-13分子筛六元环上的Cu²⁺吸附SO₂和SO₃的能力弱于Cu⁺和Cu（OH）⁺,Y改性的Cu-SSZ-13分子筛中Y（OH）²⁺对H₂O、SO₂和SO₃有较强的结合能力,在一定程度上保护了Cu活性物种。