甲烷和氮气一步法合成氨催化剂的制备及催化性能研究

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本文从我国天然气合成氨现状出发,以简化操作设备、减少投资、降低污染、提高甲烷中C的利用价值为目的,开展了用天然气和氮气直接合成氨的研究。本文尝试用不同方法处理活性炭(AC1、HAC1和HTAC1)和分子筛,并以其为载体制备了负载的Fe基催化剂(Fe/HAC1、Fe/HZSM-5)和Mo基催化剂(Mo/HAC1、Mo/HZSM-5)。利用N2物理吸附、X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱仪(EDS)、扫描电镜(SEM)、红外(IR)、程序升温技术等对载体和催化剂进行了表征,并将载体本身和所制备的催化剂用于甲烷和氮气直接合成氨中。讨论了载体本身和所制备催化剂的催化活性和稳定性;利用气相色谱对其尾气成分进行在线分析。结果表明:甲烷氮气在合适催化剂的作用下能直接发生反应,反应的产物包括乙烷、乙烯、萘、氢气、氨、积炭等。并且不同处理的活性炭本身均表现出一定的甲烷催化转化活性和合成氨催化活性,但其活性随改性方法的不同存在明显的差异。将其用作载体负载活性组分Fe后,合成氨活性显著增强。负载活性组分Mo后,合成氨活性较活性炭本身的催化活性有一定程度的降低。分子筛本身和以其为载体制备的Fe基和Mo基催化剂(Mo/HZSM-5、Fe/HZSM-5)也都表现出一定的甲烷催化转化活性,但是不管分子筛本身,还是以其为载体制备的催化剂均没有合成氨活性。
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