夏季典型光化学污染过程中长三角地区大气臭氧的污染来源追踪研究

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经济的快速发展、城市化进程的加速和新兴工业门类的不断涌现使得城市及周边地区的大气环境质量不断恶化.。O3为大气中重要的痕量气体,适量浓度的O3对环境和人类都是有益的。但对流层高浓度O3为光化学污染期间的首要污染物,对环境和人类的健康造成严重威胁。尤其是O3与其前体物NOx和VOCs之间的高度非线性反应过程,加上水平和垂直方向上的传输与扩散等的化学物理过程,使得研究O3的来源与主控因素变得极为复杂。多种多样的污染源不加规划与控制的向大气中排放一次污染物,严重破坏原有生态环境和危害人类身体健康。因此,严格控制大气一次污染物排放、探究大气污染物生成与传输规律和制定大气污染物控制策略已成为我国当下面临的非常严峻的环境问题和非常严肃的学术问题。本文主要以中国长三角地区城市群重点城市为研究对象,利用光化学污染在线监测数据筛选2013年夏季典型O3重污染月7月份为研究时段;并在基于活动水平数据更新建立的2013年长三角大气污染物排放清单基础之上;采用WRF-CAMx空气质量模型模拟重现了O3此次重污染过程,并采用模型中耦合的O3来源识别技术(OSAT),通过物种示踪的方法研究了长三角5个重点城市(杭州市、南京市、合肥市、上海淀山湖和上海城区)近地面O3的污染来源进行解析,探讨了5个源区域(上海、浙江、江苏、其他地区和外围远距离距离输送)、9类排放源(农业源、工业锅炉和窑炉源、生产工艺过程源、电厂源源、天然源、生活源、移动源、挥发源和天然源)对长三角5个重点城市O3的浓度贡献。依据2013年长三角地区排放清单更新的结果可以看出,总量上各种污染物排放的总趋势高度一致,排放量从大到小其依次为江苏省、浙江省、安徽省和上海市,其中上海市污染物排放量绝对数值小,这是因为相比于其他三省上海市在区域面积、人口和GDP三项指标都是最小的。2013年长三角三省一市SO2、NOx、PM2.5、VOCs和NH3的排放总量分别为278.03、335.14、209.09、394.18和166.96万吨。从污染物的排放空间分布来看,北到南京地区,南到杭州、绍兴一线污染物排放十分密集,排放强度较高,在气象扩散条件不利的情况下极易照成造成区域性大气污染。使用OSAT方法对受点O3区域来源贡献解析结果表明,空间分布上从南部到北部浙江地区对各受点的区域贡献影响越来越小,而江苏地区的对各个受点的地区贡献影响则越来越大;从西部到东部,其他地区(安徽地区)的区域贡献作用越来越小。从区域贡献时间序列解析结果可以看出,夜间来自外围的远距离传输贡献是夜间O3的主要来源,日间则主要是由于模拟区域内区域贡献为主,但各个受点的情况也不尽相同,总体上区域贡献的大小和7月份的盛行风向的相关性较高。两次O3高浓度污染研究表明,在高值时刻,本地区的区域贡献相比于全天或日间8小时明显增加,说明控制本地区污染物源排放对于O3高值的控制会有明显效果。长三角地区O3源贡献解析空间分布结果显示7月日间8小时和最大小时O3浓度来源没有明显的区别,各受点的污染源来源主要为外围远距离传输、生产工艺过程源、工业锅炉和窑炉源、移动源和天然源。不同时间段O3污染的源贡献在不同的受点表现出不同的规律。两次高污染时段源解析表明,日间O3的来源主要为模拟区域内源类的贡献,受点所在本区域污染源的贡献对O3高浓度值贡献更加明显,所以控制本地源的排放是削减O3高值浓度的有效途径。
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