石墨烯及其纳米结构和复合结构一直是凝聚态物理学、化学、以及材料学等领域的重要研究课题。该类体系拥有新颖的电学、磁学、力学和热学性质。特别是,石墨烯中很弱的自旋-轨道耦合作用导致了较长的自旋弛豫时间,这有利于对其自旋和磁性进行量子调控,因而该类体系在自旋电子学器件的应用中具有巨大的潜能。本论文采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算方法对含扶手椅边缘的石墨烯纳米带和石墨烯量子点的磁性调控进行了研究。全文分六章。第一章是绪论部分,简要阐述了石墨烯独特的物理性质以及石墨烯获得磁性的方法;第二章介绍了计算方法的理论基础以及计算软件。第三、四、五章包含三个研究工作。第三章讨论了对扶手椅型石墨烯纳米带（AGNR）的磁性调控。分别向AGNR的扶手椅边缘添加两个或三个锯齿型延伸。计算结果表明,当两个锯齿形延伸添加到AGNR的不同侧时,根据锯齿型延伸所添加的位置及方向的不同,部分结构可以将原本无磁的AGNR转变为铁磁结构,并且可以获得比实验得到的铁磁构型更为稳定的铁磁结构;当两个锯齿型延伸添加到AGNR的扶手椅边缘的同一侧时,AGNR也可以从原本的无磁性转变为了铁磁性或者反铁磁性;当添加三个锯齿型延伸到AGNR同侧或者不同侧时,有一半的修饰AGNR呈现出极为稳定的铁磁性。第四章讨论了对矩形石墨烯量子点（GQDs）的磁性调控。我们分别向矩形GQDs的扶手椅边缘添加两个、三个或四个锯齿型延伸来调控其磁性。结果表明,当在GQDs不同侧的扶手椅型边缘添加两个锯齿型延伸时,所有结构的基态完全符合Lieb定理,并且有半数的GQDs在锯齿型延伸修饰后,基态从低自旋态变成了高自旋态;当添加三个或四个锯齿型延伸时,大多数结构的基态也符合Lieb定理,但是有少量结构违背了Lieb定理。除此之外,我们发现对矩形GQDs的扶手椅边缘添加锯齿型延伸会导致一部分GQDs原本锯齿形边缘的自旋密度的方向发生变化,从反铁磁转变为铁磁排列。第五章讨论了对三角形扶手椅型GQDs的磁性调控。我们对三角形扶手椅型GQDs添加两个或者三个锯齿型延伸来调控其磁性。结果表明,大部分修饰结构的基态符合Lieb定理,少部分违背了Lieb定理;在三角形GQDs的扶手椅边缘上添加锯齿型延伸后一部分修饰结构的基态仍然保持低自旋态,而另一部分从低自旋态变成了高自旋态。第六章是论文的总结与展望。