新型功能材料的理论研究、实验制备、功能改性和应用一直是国际功能材料领域的研究热点。本论文利用配位和掺杂两种方法构建含重金属的催化剂和稀磁半导体材料,采用密度泛函理论对环戊二烯基双金属羰基氢化物以及镧系元素掺杂黑磷体系进行系统的研究,主要研究内容和结果如下:（1）利用量子化学计算Gaussian 09软件对铼/锇/铱环戊二烯基双金属羰基氢化物Cp₂M₂（CO）_n H₂（M=Re,Os,Ir;n=3,2,1）的结构和热力学性质进行研究。参考18电子规则,该类配合物的金属-金属键级为0到4,具有典型的双核构型。计算结果显示,部分低能稳定Cp₂Ir₂H₂（CO）₃异构体的Ir原子之间没有形成Ir-Ir键,仅仅由桥CO基团利用两个桥Ir-C键连接两个金属Ir原子;对于Cp₂Ir₂H₂（CO）₂体系,低能量无桥键的异构体与实验合成的Cp₂^*Ir₂H₂（CO）₂配合物结构相似;对于Cp₂Os₂H₂（CO）₂体系,最低能量异构体中两个桥H原子连接Os=Os双键,与实验报道的Cp₂^*Os₂H₂（CO）₂配合物结构相似。在单羰基Cp₂M₂H₂（CO）体系,最低能量异构体均含有三个桥配体（2H+CO）。值得指出的是,Cp₂Re₂H₂（CO）体系所有的异构体均包含Re-Re四键,且能在热力学上稳定存在。Cp₂^*Os₂（CO）₂H₂和Cp₂^*Ir₂（CO）₂H₂是两种已在实验上合成的第三过渡系金属氢化物。本论文证明未被CH₃-取代的Cp₂Ir₂H₂（CO）₂和Cp₂Os₂H₂（CO）₂氢化物能稳定的存在,在实验上合成Cp₂Os₂H₂（CO）₃具有很大的可行性。此外,本论文通过对Cp₂Re₂H₂（CO）_n系列配合物构型模拟和分析,预测Cp₂Re₂H₂（CO）₂的稳定构型和实验合成可行性。（2）采用第一性原理计算软件VASP,利用GGA+U方法,对Ln掺杂黑磷体系（Ln=La,Ce,Pr,Nd,Pm,Eu和Gd）的结构和磁学特性进行系统的研究。计算结果表明,Ln原子与P原子之间形成稳定的Ln-P键,且Ln掺杂黑磷体系可以在特定的实验条件中实现。磁性计算结果表明Ln掺杂体系总磁矩范围为1μ_B至7μ_B,与自旋平行的4f电子数成正比。其中Gd和Eu掺杂黑磷体系总磁矩达到7μ_B,超过所有已知的主族元素、过渡金属元素掺杂黑磷体系的磁矩。自旋电荷密度分布和Bader电荷转移分析证明Ln掺杂体系的磁性来源于Ln原子的4f电子。电子结构计算结果表明,掺杂La,Ce,Pr,Nd及Gd没有给黑磷的能带结构带来明显的影响,掺杂体系依然维持半导体性质,且禁带宽度与黑磷相近;Pm掺杂体系禁带宽度最小,仅为0.77 eV;在Eu掺杂体系中部分价带穿过费米能级,增加黑磷的空穴载流子浓度。我们认为拥有最高磁矩和可调节磁性Ln掺杂黑磷体系,有潜力应用于新一代稀磁半导体器件。