近些年来,随着对催化反应的深入研究,各种催化剂被广泛地开发出来,尤其是非均相催化剂。非均相催化剂不仅克服了均相催化剂难以回收利用的缺点,也解决了贵金属流失、重金属污染等难题。在非均相催化剂中,载体材料的选择极为重要,显著影响了催化反应。基于此,我们设计了两种多孔材料负载的过渡金属非均相催化剂,分别用于有机物的催化氧化和还原反应。首先通过一步热解氧化石墨烯、邻菲罗啉和硝酸钴,从而合成了氮掺杂石墨烯负载的钴基催化剂。所制备的催化剂在温和的条件下(120 ℃、2 MPa氢气初始压力和3 h)对对硝基甲苯加氢具有优越的催化性能(转化率和选择性均超过99%)和高转换频率(TOF值为101.6h-1),并在五个循环周期后仍能保持较高的催化性能。通过一系列的表征和控制实验,揭示了 Co和N之间的协同效应,金属Co和四元N被证明是活性组分,Co的添加有利于生成四元N。同时,邻菲罗啉的加入也有助于形成更多的金属Co。Co先和邻菲罗啉螯合再负载到石墨烯上被证明是能够产生更小的和更均匀的纳米粒子的最佳组合,同时可以提供丰富的活性位点,进而提高催化剂的活性。除了还原反应催化剂,我们还以邻菲罗啉为含氮配体,采用类似的方法合成了氮掺杂氧化铝负载的锰基催化剂。我们证明了氮掺杂氧化铝负载的锰具有优良的催化活性和良好的稳定性,是优秀的乙苯选择性氧化催化剂。在合成过程中,邻菲罗啉有助于固定更多的Mn。二价Mn和吡咯型N协同作用,共同促进乙苯的氧化。在氧化过程中,二价Mn是催化反应的主要活性组分,体相中的活性组分更多,保证了催化剂的稳定性和重复使用性。