CuO改性材料/PMS体系降解磺胺甲恶唑性能及机理研究

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作为一种常见的抗生素,磺胺甲恶唑(SMX)已广泛用于治疗呼吸道感染、肠道感染和其他疾病。由于它不能被人类或动物完全代谢,一旦排入环境,将对水生态系统和人类健康造成危害。基于过一硫酸盐(PMS)活化的高级氧化工艺降解水中抗生素受到广泛的关注。本研究围绕价格低廉,易于获取的Cu O材料并对其进行改性,制备出两种能够高效活化PMS用于降解磺胺甲恶唑降解的催化剂,并进行了充分的表征和活性研究,对其机理进行了初步探索。具体研究及内容如下:(1)以无水硫酸铜为铜源,以硫代硫酸钠为硫源,采用简单的水热法成功合成了硫掺杂的氧化铜催化材料。通过XRD,XPS等表征证明了材料的成功合成。将该催化剂用于活化PMS并降解磺胺甲恶唑,结果表明该体系可以在1分钟内完成97.13%的磺胺甲恶唑的快速降解。自由基和非自由基两种途径同时为降解提供了活性物种。采用质谱检测出了降解过程中的中间产物并对其毒性进行了模拟,得到了两条可能的降解途径。进行DFT计算,发现S化可以产生Cu-S-O共价键,促进了电子转移,进一步增强了PMS的活化。(2)以硝酸锌为锌源,硫酸铜为铜源,采用简单的水热法成功合成了Zn O/Cu O-3异质结复合材料。通过XRD,XPS等表征证明了材料的成功合成。将该催化剂用于活化PMS并降解磺胺甲恶唑,结果表明该体系可以在30分钟内达到99.64%的较高降解。进行了阴离子干扰实验,以此证明该催化体系适用于实际废水环境。通过自由基猝灭实验得到了主要的活性物种。进行了5次循环实验后依旧可以达到99%以上的降解率,表明该催化剂的重复使用性能良好。采用ICP-MS检测了Zn O/Cu O-3/SMX/PMS体系的铜离子和锌离子的浸出量,均保持在较低水平。
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