芒草作为目前最具开发潜力的高产纤维素能源植物之一,由于其具有生物量大、纤维素含量高、灰分低、热值高、适应能力强以及生产成本低等诸多优点,在我国应用广泛。研究芒草热解焦的气化特性不仅可以为提升能源草气化产物成分及产量,提高其气化效率等提供理论依据,而且可以为制造能源草气化设备提供技术指导。以N2气氛下不同制备温度下得到的芒草热解焦为研究对象,采用元素分析及工业分析、红外分析(FTIR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对三种热解焦样品(N2-600、N2-800和N2-1000)的物化结构进行分析;利用热重(TG)及热重红外联用(TG-FTIR)对热解焦样品的CO2气化反应特性进行研究;基于热解焦的核磁共振和元素分析结果等,构建热解焦2D分子模型并进行验证,进而利用密度泛函理论(DFT)方法对热解焦模型进行CO2气化反应过程的量子化学模拟。元素分析及工业分析表明,随制备温度的升高,热解焦的H/C原子比先降低后升高,O/C原子比先升高后降低,N2-600的O/C原子比最低;固定碳及灰分升高,水分降低。随制备温度的升高,红外分析表明,C-H和C-O的吸收峰降低,C=C吸收峰在N2-1000中显著降低;XRD分析表明,热解焦的芳构化程度增加,热解焦的理化性质趋于稳定,但同时气化难度也越大。XPS分析表明,热解焦表面元素主要为C,O,K和Ca;三种热解焦的C1s及O1s光谱均可分为五类:C-C、C-H、C-O、C=O和O=C-O;对于C1s,主要的官能团为C-C和C-H,C-C随制备温度的升高而降低,C-H则先升高后降低;对于Ols,主要的官能团为C-O、C=O和O=C-O,C-O和C=O的比例随制备温度的升高而降低,而O=C-O的比例则升高。利用热重(TG)对热解焦样品的CO2气化反应特性进行研究,研究了不同条件(制备温度、气化温度和升温速率)对热解焦气化反应特性的影响。结果表明:随着制备温度的升高,热解焦气化活性降低,气化速率下降;随气化温度的升高,热解焦气化速率升高;随着升温速率的升高,气化反应特性增强。综合分析热解焦的核磁共振和元素分析结果,构建了热解焦的2D分子模型并进行了对比验证,同时利用热重红外联用(TG-FTIR)对CO2气化产物进行分析,结果表明CO2气化的主要产物为CO,CH4含量很低。随着气化温度的升高,CO的释放曲线先升高后降低,CH4的释放曲线升高。采用密度泛函理论(DFT)B3LYP/6-31G方法对热解焦2D结构模型进行CO2气化反应模拟,设计了 1条主反应路径和5条次反应路径,part 1和part 5的后续反应路径为自发反应,part 2、part 3和part 4的后续反应路径则不可自发进行。各反应路径焓变大小为part 2>part 4>part 3>part 5>part 1。