N2、NF3和HCl激发态的动力学参数研究及双荧光方法探索

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原子和分子是物质的基本组成单元,因此研究原子分子的性质有助于拓宽人们对物质结构的认知,促进人类对微观世界的理解。原子、分子与电子和光子的相互作用普遍存在于星际空间、等离子体、核聚变以及原子分子反应过程中,所以原子分子的内部结构及其激发态动力学参数在天体物理、大气物理、等离子体物理、化学和生物等相关学科有着重要的应用。因此,发展现有的实验技术,提高原子分子激发态动力学参数的测量精度,不但对理解原子分子结构及其与微观粒子相互作用的机制极其重要,而且对相关学科发展也有着重大的促进作用。快电子碰撞方法和光谱学方法是研究原子分子结构及其动力学参数的重要实验手段。虽然快电子碰撞方法和光谱学方法是两种截然不同的实验方法,但是都能用来测量原子分子的激发动力学参数,且两者之间有着紧密的联系。本论文利用快电子碰撞方法和光谱学方法,开展了一系列原子分子的激发动力学参数研究:1.从实验上观测到了 N2分子内壳层电偶极允许跃迁(1sσu)-1(1πg)1和电偶极禁戒跃迁(1sσg)-1(1πg)1两组振动结构,表明N2的内壳层1s空穴是非局域的。N2分子内壳层1s空穴是分别局域在两个氮原子周围(原子轨道1s),还是如价壳层空穴一样是非局域的,一直存在着争议。在入射电子能为1500 eV、分辨约70 meV的条件下,我们测量了 N2分子1°-8°内壳层跃迁1sσg/u→1πg的电子能量损失谱,经拟合得到了 N2分子内壳层电偶极允许跃迁(1sσu)-1(1πg)1和电偶极禁戒跃迁(1sσg)-1(1πg)1的能级劈裂值为67±7 meV,进而支持了 N2分子内壳层空穴是非局域(分子轨道)的假设。在此基础上我们分析了电偶极禁戒跃迁(1sσg)-1(1πg)1与电偶极允许跃迁(1 sσu)-1(1πg)1的强度比随动量依赖行为,与理论预期一致。实验发现电偶极禁戒跃迁(1sσg)-1(1πg)1振动态的相对Franck-Condon因子不随动量转移变化,这也符合Franck-Condon原理预期;2.在入射电子能量1500 eV、分辨约70 meV的条件下,得到了 NF3分子价壳层激发态的广义振子强度和光学振子强度,并基于BE-scaling方法得到了 NF3分子价壳层激发态从阈值到2500 eV的解离截面。NF3在半导体蚀刻中有重要的作用,因此,其激发态动力学参数,尤其是解离截面,是等离子体刻蚀建模仿真最重要的输入参数之一。通过和理论值的对比,我们指出了现有理计算的不足,从实验上提供了可供等离子体建模的NF3解离截面数据;3.在入射电子能量1500 eV和能量分辨率70 meV的条件下,测得了 HCl分子价壳层激发态振动分辨的广义振子强度和光学振子强度,并基于BE-scaling方法得到HCl分子价壳层偶极允许跃迁的积分截面。我们发现,由于自旋轨道相互作用使b3Π1(v’=0)的波函数和C1Π(v’=0)的波函数发生混合,进而导致b3Π1(v’=0)和C1Π(v’=0)的广义振子强度比不随动量转移变化。通过交叉检验现有的实验结果,我们发现光吸收方法对测量结果有线饱和效应,尤其是对光学振子强度较大、峰型较窄的跃迁的影响很大;4.针对现有测量光学振子强度的主要实验方法不能兼顾高分辨和高精度的不足,我们提出了利用荧光光谱测量气相原子分子光学振子强度的双荧光方法并设计了相应的谱仪。基于本实验室组从事电子、光子和原子分子散射实验的经验,我们以He的21P跃迁为基准,探索了该方法实验数据的绝对化过程。从实验原理上,该方法既不受线饱和效应的影响又兼顾了光吸收方法高分辨的优点。我们在合肥同步辐射光源原子分子物理线站通过测量Ar原子的荧光光谱,初步测试了谱仪的性能,为下一步的改进提供了方案。
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