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α,β-不饱和醇在涂料、药物和塑料等精细化工中具有广泛应用,由α,β-不饱和醛通过选择性加氢反应合成不饱和醇是原子最经济反应。然而,反应物分子中的共轭C=C键比C=O键更容易氢化,因此提高反应活性尤其是不饱和醇的选择性是一项挑战性课题。文献调研发现金属-载体或金属-载体之间的界面效应显著影响反应物分子在催化剂表面的吸附活化行为,并由此调控催化剂活性和巴豆醇选择性。本论文中,我们以Ir为活性组分、FeOx为助剂,合成了一系列催化剂用于巴豆醛的气相选择性加氢反应。通过详细的表征以及反应评价,探究了Ir-FeOx界面性质对巴豆醛加氢反应的影响。通过界面性质的调控阐明了界面形貌、电子结构等因素对反应的影响,为“界面效应改变巴豆醛吸附活化行为”提供了重要的实验数据,并建立了催化剂的构效关系。本论文主要研究内容如下:1.Ir/FeOx-SiO2催化剂上巴豆醛选择性加氢的研究通过溶胶凝胶法制备了FeOx-SiO2载体,并采用沉积沉淀法制备Ir-FeOx/SiO2催化剂。考察了各催化剂的加氢反应性能,结果发现催化剂结构和接触界面性质是影响催化性能的重要原因。例如,在pH=8,老化温度60 oC,反应温度80 oC条件下,反应5 h内,7Ir/0.5Fe-SiO2催化剂使催化活性提高了35%(从30%提高至65%),选择性为89%。实验中,改变pH、助剂含量和沉淀温度,会显著影响Ir的负载量、催化剂的表面酸量、颗粒尺寸以及Ir-FeOx间的相互作用,从而改变其反应行为。2.Ir-Fe/BN催化剂上巴豆醛选择性加氢的动力学研究通过浸渍法制备Ir/BN和Ir-Fe/BN催化剂,考察了不同催化剂的加氢反应性能。实验结果发现:FeOx的加入不同程度地提高了催化剂的催化性能,当Fe含量为0.05wt.%时活性最优,其转化率为55.6%,对巴豆醇的选择性为84.4%。此外,FeOx的加入产生了Ir-FeOx界面,其相互作用使Ir物种上电荷向Fe物种转移从而改变了催化剂的电子结构。通过详细对比3Ir/BN和3Ir-0.05Fe/BN催化剂上的反应动力学行为,揭示了Ir-FeOx界面对巴豆醛吸附活化行为和反应性能的影响。FeOx的添加增强了巴豆醛的吸附同时抑制了H2的吸附;加入FeOx后生成巴豆醇的表观活化能显著降低,说明可能出现新的反应活性位和反应途径;FeOx的添加使生成巴豆醇的速率常数k提高了10倍,表明Ir-FeOx活性位的活性远高于Ir0-Irδ+活性位的活性,解释了3Ir-0.05Fe/BN催化剂活性明显增强的原因。在此基础上,我们推导了3Ir/BN和3Ir-0.05Fe/BN催化剂上巴豆醛加氢反应的反应机理。