光敏催化氧化在水体中孔雀石绿去除及BRCA1传感中的应用

来源 :成都理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:yangtianmei01
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近年来,光催化技术已成为研究者们广泛研究的课题,目前对光催化技术应用评价最多的是在环境和能源方面,特别是在水处理、空气净化等领域。光敏催化氧化法作为光催化氧化技术的一种,具有操作设备不复杂、光源易得、操作性好、应用领域广泛等优点。该技术在水处理方面和生物医学上已经得到广泛研究应用。本课题利用光敏催化氧化法结合纳米材料对水体中的杀菌剂进行去除处理,并且将该技术应用于BRCA1发光传感中。本文主要研究内容如下:1.利用氧化石墨烯(GO)光敏催化氧化法去除水体中的孔雀石绿。通过对GO进行光谱表征,研究该材料的光致激发性能和表面的官能团。由于GO的表面上含有大量的含氧基团,所以在水溶液中易分散,本文利用GO光敏氧化技术去除水体中的孔雀石绿,进行原理研究,对GO浓度、去除时间、体系的pH、孔雀石绿的浓度等条件进行考察,并对自然水样品中孔雀石绿进行去除。结果显示,在光照作用下溶液中溶解氧在得到能量后产生单线态氧,对孔雀石绿进行氧化降解。水体pH值对光敏氧化去除孔雀石绿影响不大,光照时间增长和GO的浓度增大都将提高去除率。GO浓度0.1mg/mL,光照时长120 min,对水溶液中孔雀石绿的去除率达可达到94.4%。用该法去除水样中的孔雀石绿时,去除率可达到81.3%,该方法可行并且具有光源易得、操作简单、装置易组装的优点。2.探索四氧化三铁-氧化石墨烯(Fe3O4/GO)复合物材料光敏氧化去除水体中孔雀石绿的可能性。通过改性共沉淀法,利用纳米材料GO作为基质,并在GO的表面上合成Fe3O4纳米颗粒,最终制得Fe3O4/GO复合材料。用红外光谱对Fe3O4/GO复合材料进行表征。用浓度216μg/mL的Fe3O4/GO对10μg/mL孔雀石绿进行2 h吸附,得到吸附效率为98.7%,相同实验条件下,用用Fe3O4/GO对孔雀石绿进行光照的去除率达到99.2%,光敏氧化技术去除孔雀石绿后水体中孔雀石绿的浓度比吸附条件下的低60%。初步试验表明光敏氧化有助于Fe3O4/GO复合材料去除孔雀石绿。3.将染料分子光敏氧化应用于BRCA1传感中,提出一种新的发光传感技术。该技术是基于LED光照下,嵌入了花菁染料TOTO-1的双链DNA(dsDNA),受到光激发的花菁染料-dsDNA复合物能够氧化催化鲁米诺,氧化后的鲁米诺发出化学发光信号(CL)。我们考察了不同染料、pH、孵育时间、光照时间对光敏氧化效果的影响,发现花菁染料TOTO-1嵌入DNA后,其催化性能大大增强。在最优的实验条件下对目标物乳腺癌易感基因(BRCA1)进行检测,浓度0.01nmol/L-5 nmol/L的范围内,信号值与lgCDNA的浓度呈良好的线性关系,相关系数r为0.9958。对目标物BRCA1的检测的最小浓度为0.01 nmol/L,检测限达到3 pmol/L。在实际血清样品中,为避免血清中其他还原物质的干扰,利用羧基脲醛树脂磁性微球(CUFMP),将氨基(-NH2)修饰的捕捉链DNA与CUFMP进行缩合反应,得到CUFMP-DNA,检测血清样品中的目标DNA,再利用磁性分离作用,得到互补的CUFMP-dsDNA,通过嵌入染料TOTO-1,在LED灯光照下,得到化学发光信号,在目标物BRCA1浓度0.5-100 nmol/L范围内相关系数r为0.9951,检测限达到0.17 nmol/L,该方法用于血清样品加标回收,回收率可达93.8%-99.0%,具有较好的回收率。
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