【摘 要】
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我国经济的快速发展离不开能源的大量利用。煤炭是我国的主体能源,其在能源利用结构中一直占有较大份额。作为煤炭利用的主要场所之一,燃煤电站每年都会向空气中排放大量CO2及NOx,对环境造成严重污染。基于我国提出的2060年前实现“碳中和”的战略目标,实现燃煤电站CO2高效捕集及NOx减排成为我国能源发展的重中之重。加压富氧燃烧技术不仅实现了CO2的高效捕集,还有效减少了NOx的排放,逐渐成为我国燃煤电
【基金项目】
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">国家重点研发计划子课题《加压富氧燃烧条件下NOx生成机制》（项目编号:2018YFB0605301-04）
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我国经济的快速发展离不开能源的大量利用。煤炭是我国的主体能源,其在能源利用结构中一直占有较大份额。作为煤炭利用的主要场所之一,燃煤电站每年都会向空气中排放大量CO2及NOx,对环境造成严重污染。基于我国提出的2060年前实现“碳中和”的战略目标,实现燃煤电站CO2高效捕集及NOx减排成为我国能源发展的重中之重。加压富氧燃烧技术不仅实现了CO2的高效捕集,还有效减少了NOx的排放,逐渐成为我国燃煤电站的主流燃烧方式。焦炭-NO反应在降低燃煤电站NO排放方面起到重要作用,而压力及温度变化会影响煤富氧燃烧过程中NOx生成及还原特性。因此,研究煤粉加压热转化过程中压力及温度等环境因素对焦炭-NO反应的影响对燃煤电站NOx减排有较大的指导意义。本文以神华烟煤加压热解焦炭为研究对象,依托加压水平炉实验系统,采用程序升温脱附实验方法并结合Raman光谱及XPS光谱分析手段探究了热解压力、温度、停留时间对焦炭碳骨架结构、表面C（O）活性位数量及异相还原NO能力的影响。结果表明:热解压力和热解温度的升高、热解停留时间的延长促进焦炭表面芳香环结构的缩聚,使焦炭石墨化程度增加;焦炭表面的C（O）活性位数目降低,减少了O2及NO燃烧及气化反应场所,使焦炭燃烧反应性及异相还原NO能力减弱。本文同时探究了环境压力、温度对焦炭-NO反应的影响,获得了不同环境条件下还原残焦表面含氮官能团迁移转化规律。结果表明:当环境压力升高时,NO总还原量及焦炭NO还原率升高,残焦表面N-5含量降低,N-6及N-Q含量增加,据此推测部分热稳定性差的N-5在高压作用下转化为N-6及N-Q。不同热解压力焦炭在对应压力下还原NO时,在实验压力范围（0.3-1.2 MPa）内,环境压力为0.6MPa时焦炭还原NO效果最好。焦炭NO总还原量及NO还原率随温度升高而增加,残焦表面N-5及N-6含量降低,N-Q含量升高,推测部分N-5及N-6在高温下转化为N-Q。不同热解温度焦炭在对应温度下还原NO时,在实验温度范围（800-1000℃）内,1000℃时焦炭还原NO效果最好。NO总还原量以及残焦表面C（N）结构含量随停留时间延长而增加,N-5及N-6含量增加,N-Q含量在反应前期（0-5 min）先稳定不变,后逐渐增加,据此推测焦炭-NO第一步反应生成的C（N）结构为N-5及N-6;反应后期N-5含量降低,N-6及N-Q含量升高,认为部分热稳定性差的N-5在高温高压作用下,逐渐发生缩聚形成N-6和N-Q结构。
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