有机-无机钙钛矿太阳能电池近年来发展迅速,赶超了同代其它类型的太阳能电池,并以其光伏转换效率高、加工温度低和制造工艺简单等突出优势展现出可商业化的潜力。钙钛矿吸光层高效地捕获太阳光,产生并抽取电荷载流子的能力是获得高性能器件的重要前提。提高薄膜结晶质量和减小有机/无机混合钙钛矿器件中的缺陷密度已经被证实是一个制备高效率高稳定性钙钛矿太阳能电池的有效方式。本文以溶液法制备钙钛矿薄膜为基础,对比研究了一步超声喷涂和两步法旋涂制备方法下前驱体材料纯度以及添加剂工程对钙钛矿薄膜的形成、结构以及器件光伏性能的影响。具体可分为以下几个方面:（1）通过优化一步法超声喷涂工艺,成功制备出最大晶粒尺寸达400μm,光伏性能与旋涂器件相当的喷涂钙钛矿太阳能电池。采用ITO/PEDOT:PSS/MAPbI₃/PC₆₁BM/Ag倒置结构的喷涂钙钛矿器件取得了最高12.6%的反向扫描效率,且不存在明显滞后现象。以一步法喷涂工艺和两步法旋涂工艺为基础,研究了钙钛矿前驱体中PbI₂纯度对钙钛矿薄膜的形成和性能、以及对钙钛矿太阳能器件的光伏性能的影响。通过研究发现,提高PbI₂纯度可以改善喷涂钙钛矿薄膜形貌,增加结晶程度和增大晶体尺寸,减少晶界数量,从而减少内部缺陷密度和降低电荷载流子复合,最终提高器件效率。当采用两步旋涂方法制备钙钛矿薄膜时,高纯度PbI₂仍然是获取高效率钙钛矿太阳能电池的保证,但是降低纯度对器件效率的减少程度相对较小,证实了高纯度PbI₂在超声喷涂等大规模制备方法中的必要性。（2）在两步法旋涂法制备过程中引入1,3-二氨基胍盐酸盐（DAGCl）作为添加剂,发现合适的DAGCl添加量可以增大钙钛矿晶粒尺寸,延长载流子寿命和降低载流子复合程度。进一步采用具有改善电极接触优势的ITO/PolyTPD/MAPbI₃/PC₆₁BM/ZrAcac/Ag倒置结构,取得了最高20.3%的光伏转换效率,而未引入添加剂的参比器件效率仅为19.1%。将DAGCl添加剂引入一步法超声喷涂制备钙钛矿薄膜中,进一步验证了DAGCl添加剂的本体掺杂对于不同工艺制备高质量钙钛矿薄膜的普适性。