铯铅溴钙钛矿薄膜的稳定性及激射研究

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钙钛矿材料由于其优异的光电特性,有着广泛的应用前景。制备具有优异光电性能、安全性、稳定性的钙钛矿材料是开发具有应用价值的钙钛矿基光电器件的关键。CsPbBr3作为无机卤化铅钙钛矿的代表,具有低非辐射损耗、高光学增益等优点。然而,溶液法制备的CsPbBr3薄膜较差的光致发光性能,特别是较短的载流子寿命限制了连续波激励下受激辐射的实现。另外,其在大气条件下较差的稳定性也很难满足实际应用需求。本文以无机CsPbBr3钙钛矿作为研究对象,通过有机配体引入和表面/界面改性的方法,制备出具有优异激射性能和稳定性的钙钛矿薄膜,并研究了影响其表面形貌、发光性能及空气稳定性的主要因素。本论文的主要内容如下:(1)通过一步溶液旋涂法,采用引入辛胺铵(OA)长链阳离子的策略,成功制备了低维OA2Csn-1Pbn Br3n+1钙钛矿薄膜。形貌和结构表征表明,薄膜具有超光滑、致密的表面和良好的结晶性能,并在520 nm左右的绿光波段出现带边发光。(2)提出了一种薄膜上下表面/界面改性方法来提高钙钛矿薄膜的发光性能。经过衬底预处理和表面钝化,薄膜的载流子寿命从3.1 ns提升至44 ns。同时,通过在钙钛矿薄膜上表面引入混合聚合物层,结合了表面钝化效应与对称波导效应,使薄膜的净光学增益系数达到694 cm-1。该薄膜的长寿命、高增益综合指标高于目前无机卤化铅钙钛矿中的报道值。(3)结合低维钙钛矿结构设计和衬底选择成功制备了空气稳定性超过8个月的钙钛矿薄膜。在平均相对湿度55%的大气环境中,对未经封装的薄膜微观形貌、晶体结构、发光及激射等特性进行了长达8个月的追溯,系统研究了钙钛矿结构、衬底、界面钝化对薄膜在大气环境下的水氧稳定性的影响。通过缺陷研究发现,高稳定性薄膜受益于薄膜较低的点缺陷密度,从而抑制了钙钛矿在高湿度条件下的降解。
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