【摘 要】
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面对全球气候变化,CO2减排技术备受关注。甲烷干重整可同时将CO2和CH4两种温室气体转化为合成气（CO+H2）,为下游工艺提供原材料,以制备高附加值化学品。由于从工业尾气或者直接从空气中捕获的CO2需要纯化才能作为甲烷干重整的原料气使用,而纯化CO2的成本高昂导致该技术难以工业应用。相较而言,直接转化含氧CO2比利用纯CO2更有实际意义。本论文基于含氧CO2-CH4重整制合成气工艺,旨在开发高活
【基金项目】
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国家重点实验室开放项目“煤炭与绿色化工高效利用”（No.2020-KF-25）； 国家重点研发计划子课题“载氧体晶格氧的传输机理与可控释放”（2018YFB0605401-02）；
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面对全球气候变化,CO2减排技术备受关注。甲烷干重整可同时将CO2和CH4两种温室气体转化为合成气（CO+H2）,为下游工艺提供原材料,以制备高附加值化学品。由于从工业尾气或者直接从空气中捕获的CO2需要纯化才能作为甲烷干重整的原料气使用,而纯化CO2的成本高昂导致该技术难以工业应用。相较而言,直接转化含氧CO2比利用纯CO2更有实际意义。本论文基于含氧CO2-CH4重整制合成气工艺,旨在开发高活性、高稳定性的Ni基催化剂,以满足工业应用需求。由于Ni基催化剂具有优良的催化活性,且制备成本较低,因此是CO2-CH4重整反应中使用最广泛的催化剂。然而,Ni基催化剂很容易因积碳和烧结导致失活,针对此问题本论文采用不同改性方法,提升了Ni基催化剂在含氧CO2-CH4重整反应中的催化性能。首先,采用CeO2和ZrO2为助催化剂改性Ni/SiO2催化剂,以抑制O2对CO2-CH4重整的负面影响。在750℃的反应中Ni/CeO2-ZrO2-SiO2改性催化剂表现出优越的催化活性,其CH4和CO2转化率分别达到了97%和95%,而且增加原料气中的O2含量,也能保持高CO2转化率。Ni、CeO2和ZrO2之间的相互作用保证了较小的Ni颗粒在SiO2载体表面分散良好。对新鲜的和反应后的催化剂进行系统的物理化学性质表征,发现在经历了60 h长期连续的含氧CO2重整CH4反应后,Ni/CeO2-ZrO2-SiO2改性催化剂没有明显的烧结现象。采用原位红外实验揭示了,Ni/CeO2-ZrO2-SiO2催化剂具有活化CH4生成活性CH3*的优势,促进CO的生成,CeO2-ZrO2固溶体改善了CO2的吸附,从而降低了O2和CO2的竞争效应。此外,通过调控NiFe比例制备得到了一系列不同NiFe比的NiFe/CeO2双金属催化剂,其中在600℃的中低温含氧CO2-CH4重整反应中9.0Ni1.0Fe/CeO2表现出优良的催化性能。相比于10Ni/CeO2单金属催化剂,9.0Ni1.0Fe/CeO2的催化活性和反应稳定性都更出色,在600℃连续75 h的反应中CH4和CO2转化率分别保持69%和64%左右。在抗氧化性能测试中,9.0Ni1.0Fe/CeO2的抗氧化性能明显高于10Ni/CeO2催化剂。通过XRD、H2-TPR、BET、XPS和TEM系统表征了催化剂的物理化学性质和微观结构,发现少量Fe的加入会在靠近CeO2载体的位置生成富Ni合金Ni3Fe,而且9.0Ni1.0Fe/CeO2的晶格氧相对含量明显多于10Ni/CeO2,有利于反应过程中积碳的消除。此外,9.0Ni1.0Fe/CeO2比10Ni/CeO2中的Ni晶粒尺寸更小,因此其整体催化活性更高。最后,以640.78 m~2/g的高比表面积介孔树枝状二氧化硅（DMS）为载体,利用其特殊褶皱状结构形成表面空间限域效应,将单原子Ni牢牢锚定于其中,制备得到单原子Ni催化剂。虽然1.0Ni/DMS单原子催化剂与10Ni/DMS普通催化剂的活性组分相差10倍,但是在550℃的低温含氧CO2-CH4重整反应中二者的催化活性几乎一致,CH4和CO2转化率分别为60.19%和43.01%左右。在550℃连续110 h的稳定性测试中,1.0Ni/DMS的催化活性保持平稳。增加反应原料气中的O2含量,1.0Ni/DMS依然能保持较高的CO2转化率,其抗氧化性能比10Ni/DMS更优。通过原位XPS和球差校正高角度环形暗场TEM表征证实了1.0Ni/DMS催化剂中的Ni物种是以单原子状态分散的,这也是保证1.0Ni/DMS催化剂高活性的关键因素。而且,介孔树枝状二氧化硅载体的表面空间限域效应为1.0Ni/DMS的抗烧结性能提供了保障。
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