新型Al2O3载体负载的金属和复合金属氧化物催化剂的制备、结构及其催化性能

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随着社会的发展,人类社会对化石能源的需求越来越大,由于化石能源是不可再生能源,同时在化石能源消耗的过程中会产生大量的CO2,会导致全球温室效应的产生。因此寻找新的绿色可再生的能源成为了现在人们研究的热点。纤维素由CO2和H2O经过光合作用产生,每年在自然界都会产生大量的纤维素,同时其可以水解生成葡萄糖,葡萄糖可以进一步加氢生成许多化工原料,因此人们将纤维素看作是第二代生物质燃料研究的重点。  本文采用γ-Al2O3小球为催化剂载体,在γ-Al2O3小球表面上通过尿素法原位合成催化剂前体,再经过煅烧和还原的处理,最终得到催化剂。由于在原位合成的过程中,催化剂活性组分和γ-Al2O3载体之间存在着强烈的相互作用,使得催化剂的稳定性有所提高,保证了催化剂的活性组分不流失,从而减少了生产过程中的成本。制备出的Mn-Fe-Al复合金属氧化物催化剂可应用于纤维素水解反应,Ni/γ-Al2O3催化剂可应用于葡萄糖加氢反应。  (一)使用尿素沉淀法在γ-Al2O3小球表面合成Mn-Fe-Al复合金属沉淀物,经过高温煅烧之后得到Mn-Fe-Al复合金属氧化物催化剂。通过XRD、BET、XPS和NH3-TPD等表征手段来研究其结构以及表面化学状态,同时还研究了该催化剂的最佳反应条件。该催化剂中Mn在反应的过程中提供Lewis酸性位,促进纤维素水解反应的进行。该催化剂在240℃,4小时的条件下达到了最佳的催化效果,葡萄糖的产率为48.1%。同时,使用该催化剂在重复使用5次之后,催化剂的结构和催化性能并没有明显的变化。  (二)使用尿素法在γ-Al2O3小球表面合成Ni-Al水滑石前体,再通过高温煅烧和还原之后得到Ni/γ-Al2O3催化剂。通过XRD、BET、XPS、H2-TPR、SEM、TEM和CO2-TPD等表征手段来研究其结构及其表面化学状态,同时还研究了该催化剂的最佳反应条件。该催化剂在催化过程中催化剂表面的碱性位和活性中心协同作用,促进葡萄糖加氢反应的进行。该催化剂在130℃,1小时,H2压力为2MPa的条件下达到了最佳的催化效果,葡萄糖的转化率为92.0%,山梨醇的选择性为98.8%。同时,使用该催化剂在重复使用5次之后,催化剂的结构和催化性能并没有明显的变化。
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